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自20世纪90年代初报道以来,因为它们在高密度信息存储和量子计算方面的潜在应用价值,单分子磁体研究成为分子磁性材料的关键领域之一。单分子磁体的研究不论是在合成策略、实验测试技术还是研究涉及的金属中心都得到极大的增加和拓展。基于不同的研究策略,我们设计并合成了一系列单分子磁体,并分析了不同策略下获得单分子磁体的方法和单分子磁体的影响因素。本论文主要分为六章,第一章主要是对不同种类的单分子磁体研究做了总结分析,第二到第六章是我们自己取得的研究结果,概述如下:第二章,选用了 3d-4f金属席夫碱配体作为构筑块,将镧系金属之间用叠氮作为桥连配体,合成了四个四核镧系金属之间只有叠氮桥连的3d-4f配合物为化合物（[MLn]2, M = Cu,Zn; Ln = Gd,Tb; 1-4）,并表征了它们的结构和磁性。在这些化合物中,3d-4f之间为铁磁相互作用,而Tb-Tb之间也为铁磁相互作用,Gd-Gd之间则为反铁磁相互作用。其中,化合物1 （[CuTb]2）是典型的单分子磁体且零场下有效能垒是20.9 cm-1 （30.1 K）,在2.4 K仍能观察到磁滞回线。而化合物2（[ZnTb]2）观察到慢的磁弛豫行为,也是单分子磁体。第三章,合成了一系列EO叠氮桥连镧系金属十四种CuⅡ-4f化合物5-18,对这些配合物进行了系统的结构和磁性表征。单晶结构表明在化合物5-9中两个镧系金属中心之间是通过三个EO-N3-基团桥连形成一维配位聚合物;而10-18则是通过两个EO-N3-基团桥连两个镧系金属所形成的形成Cu2Ln2四核簇合物。直流变温磁化率表明化合物11、12和13自旋之间主要表现为铁磁耦合作用,而交流磁化率表明化合物12、13和14具有慢的磁弛豫现象是单分子磁体。化合物12和 13 的磁弛豫的能垒是 Ueff = 19.54 cm-1 （28.12 K）和Ueff=7.29 cm-1 （10.49 K）,并且12观察到磁滞回线,进一步证实了单分子磁体行为。但在13和14中,快速的量子隧穿主导了弛豫过程。我们的结果证明,尽管一般来说叠氮-镧系金属之间作用很弱,但是叠氮桥连的镧系化合物是可以成功合成的。这些化合物使镧系单分子磁体得到了进一步的拓展。第四章,通过设计合成了具有手性配体的结晶在三斜空间群P1的五个四核[CuLn]2 （Ln = Tb、Dy、Ho、Er和Tm）化合物（19-23）,进行了结构和磁性表征。更重要的是,我们利用大的单晶来研究了该系列配合物的磁各向异性,深入研究了其中的单分子磁体行为的来源。直流磁化率表明,化合物19和20中,自旋之间的磁相互作用是铁磁耦合;而交流磁化率测试表明,化合物19、20和21具有单分子磁体性质,其中化合物19和20的有效能垒分别为Ueff= 19.2 cm-1 （27.6 K）和Ueff=13.1 cm-1 （18.9 K）,并且19具有较为明显的磁滞回线。而20和21的交流磁化率表明是快速的量子隧穿主导了磁弛豫过程。通过对化合物19-23的一个大单晶的角度依赖磁性测量,分别获得了他们的磁化率张量,确定了它们的磁易轴,磁中轴和磁难轴,并计算了有效g因子。通过磁各向异性轴的确定,我们确定化合物19、20和21中的单分子磁体行为来源于其镧系金属中心的Ising易轴磁各向异性;而在化合物22和23中,镧系金属中心具有易面各向异性,因此不具有单分子磁体行为。第五章,设计和合成一系列具有近平面的五齿螯合配位,通过它们和金属离子形成构筑块前驱体,再与构筑块[MoⅢ（CN）7]4-反应得到了六个化合物（24-29）。通过X-射线单晶衍射表征了其结构,发现其中的[MoⅢ（CN）7]4-基本都具有五角双锥结构（D5h）,并以轴向的两个氰根和另一个金属离子MⅡ（M = Mn和Fe）进行配位;对它们的磁性测试表明,这六个化合物均有有缓慢的磁弛豫,表现为单分子磁体行为,其中化合物24、26和29的交流磁化率虚部出现峰值表明它们具有相对较高的能垒值。化合物24在六个化合物中具有较大的能垒值为27.0 cm-1 （38.8 K）,我们认为,而这些化合物中的单分子磁体的性质来源于易轴的各向异性磁交换。第六章,合成了 7个具有五角双锥构型的单核CoⅡ配合物和3个单核FeⅡ配合物30-39,通过X射线单晶衍射表征了它们的结构,并进行了磁性测量。发现其中7个单核CoⅡ配合物和2个单核FeⅡ配合物在外加直流场的情况下均有缓慢的磁弛豫现象,为场致的单离子磁体,其中配合物37不具有这种现象。在这些配合物中,36具有最高有效能垒,达到了 62.3 cm-1 （89.6K）。而其中CoⅡ配合物均具有正的零场分裂参数（D> 0）,这表明了有正的零场分裂的单核配合物在直流场中也能观察到典型的单离子磁体行为,单核FeⅡ配合物无法有效拟合,但根据文献七配位五角双锥的结构零场分裂能应该为负值（D<0）。这些七配位五角双锥的配合物为首次报道的具有高配位数（> 6）的单核3d金属单分子磁体。