生物炭催化硼氢化钠降解对硝基苯酚实验研究

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对硝基苯酚(p-nitrophenol,p-NP)具有较强的致畸、致癌和致突变的“三致”作用,其广泛应用于医药、农药、染料和木材防腐等领域,在造福人类的同时,也对生态环境和人体健康产生重大危害。特别是其在水中具有较高的溶解度和较好的稳定性,难以处理。目前,采用金属基材料为催化剂,硼氢化钠为还原剂的液相加氢还原法被认为是最有前景的方法之一。然而,该方法还存在以下不足:一是金属基催化剂制备复杂,价格昂贵且存在金属二次污染问题;二是难降解的对硝基苯酚经催化还原后虽然生成了易降解的对氨基苯酚(p-aminophenol,p-AP),但并未彻底矿化成无毒的二氧化碳和水,对氨基苯酚依然会导致环境的污染。针对上述问题,本文采用非金属的、环境友好的、易制备和价格低廉的生物炭(Biochar,BC)作为催化剂,通过两步反应实现对硝基苯酚的矿化。即第一步,生物炭催化硼氢化钠还原对硝基苯酚生成对氨基苯酚;第二步,曝气(空气)条件下,生物炭活化分子氧,将第一步生成的对氨基苯酚矿化。本文主要研究内容和结果概括如下:(1)探究了生物炭催化硼氢化钠还原对硝基苯酚的性能、影响因素和机理。结果表明:生物炭可有效催化硼氢化钠将难降解的对硝基苯酚还原为易降解的对氨基苯酚;生物炭的催化能力随着制备温度的升高而增强,最高温度(1000℃)制备的生物炭表现出最佳的催化活性;同时,BC1000表现出良好的稳定性和循环使用性能,循环使用5次后,p-NP的去除率仍高达88.0%。影响因素研究表明:p-NP的去除率,随着p-NP初始浓度和溶液初始pH增大而减小,随着生物炭催化剂的投加量和Na BH4投加量增加而增大。在初始pH值为3.0,p-NP初始浓度为20 mg/L,生物炭催化剂的投加量为0.10 g/L,Na BH4投加量为0.3420 g时,30 min内p-NP可全部还原降解为p-AP。机理解析表明生物炭的导电能力是其催化硼氢化钠还原对硝基苯酚的根本原因。(2)研究了生物炭活化分子氧,氧化降解生成的对氨基苯酚的性能和影响因素。结果表明:生物炭可有效活化分子氧,氧化降解对氨基苯酚;当反应温度为25℃,BC1000投加量为0.10 g/L,初始pH为3.0,初始p-NP浓度为20mg/L时,120min内p-AP的去除率为71.9%,TOC的去除率为49.7%。影响因素研究表明:p-AP的去除率随催化剂的投加量增大而增大;随着曝气量的增大先增大后减小;随着p-AP初始浓度和pH的增大而减小。
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