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烧绿石型稀土锆酸盐(Ln2Zr2O7,Ln=稀土元素)具有可同时固化多种锕系核素(An)且包容量高、化学稳定性好以及抗辐照能力强等优点,是目前国际公认的固化锕系核素的最理想基材。本文采用Nd3+、Ce4+和89Sr2+分别为An3+、An4+和90Sr2+的模拟核素,利用XRD、Raman、XPS、SEM和TEM技术手段,研究喷雾热解方法制备:(1)稀土及复合稀土锆酸盐固化基材;(2)多价态、多核素共存的锕系核素和(3)锕系核素和裂变产物90Sr共存条件下的模拟固化体的物相、价态、烧结体的显微结构。主要研究内容和结果如下:研究了以硝酸锆和稀土硝酸盐为原料喷雾热解合成的各种目标粉末的物相和晶体结构。结果表明,1200oC合成的Ln2Zr2O7(Ln=La、Nd、Eu和Gd),(La1–xLnx)2Zr2O7(Ln=Nd和Gd)和(Nd1–xEux)2Zr2O7(x=0–1)均为纯的烧绿石结构;1200oC空气环境中目标产物Ce2Zr2O7由富Ce的萤石相和富Zr的四方相两相组成,在相同温度石墨还原条件下,(Nd1–xCex)2Zr2O7(x=0–1)为纯的烧绿石结构,晶格常数a随x的增加逐渐减小,Ce离子以4+价态为主;(1–x)Ln O1.5–xSr O–Zr O2(Ln=La、Ce、Nd、Eu和Gd,x=0–1)三元系原位反应合成的产物是由烧绿石Ln2Zr2O7相和正交结构SrZrO3(晶胞参数a、b和c分别为0.5817 nm,0.8204 nm和0.5797 nm)相两相组成。研究了模拟固化体在空气气氛高温烧结的相稳定性和显微结构。在1500oC烧结24h,(Nd1–xCex)2Zr2O7(x=0–1)体材的密度在5.97–6.30 g/cm3之间(相对理论密度在95%–98%之间),颗粒尺寸介于1μm~10μm之间,且随着Ce含量x的增加而逐渐减小;烧结体的物相随x的增加而变化,当x=0–0.4区间是纯烧绿石结构,当x=0.5–0.8区间是纯萤石结构,x=0.9样品由萤石结构和少量的四方相组成。在1550oC烧结48h,Nd2Zr2O7–SrZrO3复合模拟固化体中两相化学相容,相对密度达95%以上。