当今科技的发展正加快如生物医药、智能材料、增材制造和信息技术等高新技术的交叉与融合。特别在老年群体越来越庞大的我国社会中,多病共患、慢病管理等问题日益突出。患者每天同次共服多种药物、多次服用同种药物等问题,不仅严重影响患者的日常生活,还对药物治疗管理带来多种困难。发展新一代具有应激响应和智能控释功能的药物载体,对于提升亿万患者的生活质量、便于药物治疗管理、满足治疗方案的多种需求,具有重要的研究价值和显著的经济社会综合效益。作为新型的药物控释载体,智能水凝胶材料具有多重环境响应能力、自驱动变形能力以及低细胞毒性和合格的溶血性,目前已在生物组织工程支架、人造肌肉、创口止血消炎敷料和电子皮肤传感器等生物医药方面广泛应用。然而,具有良好生物相容性的智能响应自驱动水凝胶,其力学性能和成形性能却难以满足医疗药物的实际需求,不能进行复杂形状的制备,且在环境刺激中不能反复、多次、精确的控制释放效果。因此,设计制备兼顾优良生物相容性、智能响应特性和载药功能的水凝胶,成为智能载药水凝胶材料需要亟待解决的问题。智能水凝胶种类繁多,性能各异。其中,智能生物医学超分子材料可实现“感知”、“反馈”、“自驱动”、“形状记忆”和“生物相容”等功能特性,能够响应环境的湿度、温度、电磁、酸碱度和光学强度等变化进行自驱动变形,以达到预期的驱动效果。以往的传统药物胶囊多为明胶、纤维素、多糖等材料制成的壳状结构,通过溶解或孔隙结构逐渐释放药物,因其质硬、体积大、缓释能力差等问题,在鼻饲、多药同服等问题上不能得到很好的解决。基于生物智能变形结构启发的仿生智能超分子水凝胶为解决上述问题提供了可能性,在狭长的鼻饲管道器械和生物相容性药物控释等领域具有广阔应用前景。仿生学研究发现,野生小麦芒生长在野外环境中,其自身被盖部和脊部不同层间孔隙具有不同的密度排布,可感受昼夜环境湿度的变化,从而产生破土驱动力进行钻土,并通过纤毛钩锁土壤产生反作用力并助推前进力,从而完成播种。上述植物种子智能结构的自驱动机理为水凝胶药物载体仿生设计与制备提供了生物学模本。本论文基于聚丙烯酰胺/壳聚糖氧化葡聚糖（PAAm/CS-Odex）和海藻酸钠/海藻酸钠-聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯（Alg/Alg-PDMAEMA）两种水凝胶体系,模仿野生小麦芒种子的自驱动原理设计了具有仿生各向异性的双层水凝胶结构。通过引入不同的功能性化学基团,赋予水凝胶形状记忆、温度响应、离子响应等智能响应能力。一方面,通过调节交联剂N,N′-亚甲基双丙烯酰胺的浓度控制PAAm/CS-Odex双层结构的交联密度,并采用模具成型法制备出具有良好溶胀自驱动性能的形状记忆仿生双层结构水凝胶。另一方面,通过调节明胶中Ca²⁺离子的浓度获得梯度密度变化的Alg/Alg-PDMAEMA水凝胶,基于PDMAEMA的温度响应特性赋予双层结构互穿网络水凝胶的温度感知能力,并利用双层结构的离子响应特性在不同离子溶液环境开展了自驱动性能测试。最后,对仿生水凝胶的微观结构、力学特性和生物相容性进行了全面评价,进一步验证了仿生智能水凝胶材料体系在生物医药领域应用的可行性,为获得兼具低细胞毒性、低溶血性、良好力学性能和智能响应特性为一体的新型药物载体材料提供研究基础。本论文的研究内容和主要结论如下:（1）基于PAAm/CS-Odex水凝胶材料体系,利用模具成型法制备了双层结构材料,通过调节N,N′-亚甲基双丙烯酰胺的含量构建不同的双层结构,获得了双网络互穿不同孔隙密度的仿生智能水凝胶。结果表明,随着N,N′-亚甲基双丙烯酰胺含量的增加,仿生PAAm/CS-Odex型智能水凝胶微孔尺寸逐渐减小,交联密度、机械强度和应变值都显著增加。双层智能水凝胶层间高结合强度为应激膨胀和形状记忆弯曲变形提供了结构基础;层间不同孔隙密度形成溶胀各向异性,并由此产生驱动力;随着N,N′-亚甲基双丙烯酰胺含量的增加,膨胀弯曲度增大。（2）基于Alg/Alg-PDMAEMA材料体系,制备了具有仿生结构且可自生长的热响应双层水凝胶材料。通过海藻酸钠链与明胶中扩散的Ca²⁺配位,制备了第一层离子强度响应的海藻酸钠膜,然后通过扩散诱导凝胶化和DMAEMA同时聚合制备了第二层温度响应的Alg-PDMAEMA膜,实现离子强度和温度双响应驱动行为。结果表明,双层梯度结构Alg/Alg-PDMAEMA水凝胶通过精细结构设计,可发生复杂形变,并自发从平面三角形卷曲成雪茄形状的圆柱体;设计的仿生平面水凝胶叶片可自驱动卷曲,仿生水凝胶花朵可在环境温度和离子变化后产生闭合和开放等复杂自驱动动作。在预先设计的模式下,通过逐步调节温度和离子强度,可实现从二维到三维的复杂形状转换,并且通过这种策略有望实现更复杂的驱动行为。（3）为了验证本研究药物智能控释仿生水凝胶体系的生物医学应用前景,模拟生物体内环境,通过浸提液法对水凝胶进行充分浸提并灭菌,利用CCK8法进行细胞毒性测试,并对不同配比的水凝胶进行了生物相容性测试。结果表明,Alg/Alg-PDMAEMA水凝胶具有合格的细胞毒性和良好的生物相容性。引入PDMAEMA后,证实该双网络互穿结构水凝胶的细胞毒性没有发生明显变化,同时也验证了PDMAEMA具有良好的细胞相容性。（4）基于家兔的红细胞分别对1h+2h、2h+2h、1h+1h和2h+1h四组水凝胶的浸提液进行溶血实验测试。通过对浸提液和红细胞悬液接触后的吸光度测试,进而判定是否发生红细胞破碎和溶解反应。研究表明,四组水凝胶的溶血百分比介于2.57-3.88%之间,低于5%的标准,从而证实了Alg/Alg-PDMAEMA水凝胶材料体系具有良好的血液相容性,这为后续探索血管内可注射性药物和伤口敷料等应用方向提供了材料学基础。