磁性弛豫铁电材料CdCr2S4及其掺杂的磁熵特性研究

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磁性弛豫铁电材料是指在一定的温度范围内同时具有弛豫铁电和铁磁(反铁磁)序的材料。由于不同铁性之间的相互耦合而产生新的功能,例如磁电耦合效应,即材料在外磁场作用下产生电极化,或者在外电场作用下产生磁极化的特性,从而可能实现铁电性和磁性的相互调控。实验上已经证实磁性弛豫铁电材料由于内禀的磁电耦合能够导致材料的优良的物理特性,如巨磁电容效应、庞磁电阻效应和巨磁光科尔效应。此外,最近有文献报道称它具有较大的磁熵特性,使得其在磁冷却技术方面有很广阔的应用前景。所谓磁(电)熵效应是指改变施加在磁性(铁电)材料上磁(电)场的大小而引起磁性(铁电)材料自身温度的变化。自从在Gd5Si2Ge2合金中发现了巨磁熵效应和在PbZr0.95Ti0.05TiO3铁电薄膜中发现了巨电熵效应,磁(电)熵特性的研究成为材料科学研究者的热点课题。然而大部分工作只关注于传统的铁磁体和铁电体。由于多铁性材料中既有磁极化又有电极化,外加磁场既改变了磁极化又通过磁电耦合效应改变了电极化,因此多铁性材料中的磁致熵变问题是一个更加值得关注的问题。目前仅有实验报道了有关多晶BiFeO3陶瓷材料中的磁熵效应和尖晶石结构CdCr2S4具有大磁熵效应,而相关理论研究还未见有报道。因此对磁性弛豫铁电材料的磁熵特性的研究,不仅在理论上具有重要的学术价值,而且在工业上有广阔的应用前景,是材料物理、凝聚态物理和微电子研究领域中的前沿课题。   我们的工作就是研究磁性弛豫铁电材料的绝热温度的改变(△Tad)和等温熵变(ASiso)。我们的研究结果如下:   1.磁性弛豫铁电材料的磁熵效应研究。   本文提出合理的理论模型来研究磁性弛豫铁电材料的磁熵效应。本文将CdCr2S4分为弛豫铁电子系统和磁子系统,分别运用球形无规键.无规场模型(sphericalrandom-bond-random-field model,简称SRBRF模型)和海森堡模型(Heisenberg模型)来描述这两个子系统,并且考虑了两个子系统之间的耦合相互作用,研究了外加磁场及温度对磁性弛豫铁电材料CdCr2S4的磁熵变化及绝热温度差的改变。研究表明磁熵变化及绝热温度差都在磁相变温度附近具有最大值,我们的理论研究结果很好地解释了实验现象。   2.掺杂对磁性弛豫铁电材料的熵变特性研究。   掺杂可以改变材料的多重铁性,实验上观测到了掺杂磁性离子如Fe2+离子,可以改变磁性弛豫铁电材料的磁相变温度,而且在磁相变温度附近可以获得较大的熵变值,这就激发了我们对掺杂的磁性弛豫铁电材料熵变特性的研究。掺杂会改变材料的自旋磁矩,那么必定会对材料的磁电耦合强度有影响。我们从掺杂的磁性弛豫铁电材料Cd1-xFexCr2S4出发,基于SRBRF模型和海森堡模型,并且采用座稀疏模型来描述掺杂效应,研究了不同Fe2+离子浓度掺杂对材料在磁相变温度附近的熵变的影响,通过计算等温熵变及绝热温度差,我们发现理论研究结果能很好地解释实验现象。模拟的结果表明,掺杂可以改变材料的熵变效应,因此可以通过掺杂不同的磁性离子可以提高材料最大熵变值所对应的温度,有利于开发室温条件下的磁冷却材料。
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