中孔氧化铝材料的合成、表征和催化应用研究

来源 :中国科学院研究生院(大连化学物理研究所) | 被引量 : 24次 | 上传用户:hefner
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氧化铝被广泛地应用在催化、吸附、功能材料等诸多领域中,它的性质和应用主要取决于其孔结构、形貌、晶相等。因此,本论文主要围绕合成具有可控孔道结构和形貌的中孔氧化铝材料展开研究。利用薄姆石溶胶-表面活性剂体系成功制备出中孔γ-Al2O3材料,表面活性剂的类型、前体的性质以及合成参数均对产物的孔结构有重要影响。与离子型表面活性剂不同,非离子型表面活性剂在合成过程中发挥了与液晶模板完全不同的结构导向作用,通过对前体形貌的修饰以及诱导胶粒的堆积来导向中孔结构的生成。产物的晶态骨架以及特殊的脚手架状形貌使其具有高比表面积、大孔隙率和高热稳定性。进一步研究发现,廉价的羟基酸也能作为结构导向剂,通过和薄姆石胶粒间的配位作用控制氧化铝中孔结构的形成。首次以中孔碳为模板采用纳米塑型法制备出有序中孔γ-Al2O3材料。铝前体对碳模板的充分填充保证了产物结构的稳定性,而控制气氛分段焙烧的方法在维持孔道有序性的同时实现了孔壁的结晶。利用硝酸铝-氨水-尿素-表面活性剂体系得到了不同形貌的中孔氧化铝,表面活性剂既是中孔结构形成的模板剂,又控制了产物形貌的形成。选择了二氧化硫的催化还原和甲烷的低温燃烧作为探针反应,考察中孔氧化铝作为催化剂载体的应用性能。中孔氧化铝载体不仅能高分散所负载的活性组分,同时促进了反应过程中的质量传递,因此显著地提高了催化剂的反应活性和选择性。
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