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燃煤烟气中的氮氧化物和硫氧化物会对我们的环境造成严重的破坏,烟气在排放到环境之前必须将SOx和NOx降低到环保标准。因此,高效低廉的脱硫脱硝技术非常重要。本文以燃煤废弃物粉煤灰为原料,经湿式磁选获得高铁灰(5FA),采用水合浸渍法制备锰铈改性高铁灰吸附剂(MnCe/5FACa),并在固定床评价系统进行脱硫脱硝性能测试,结合XRF、XRD、BET、FTIR、XPS、SEM和in situ DRIFTS的表征结果,分析锰铈高铁灰吸附剂脱硫脱硝机理。得出主要结论如下:最优吸附剂MnCe/5FACa,在300℃、300 mg/m~3NO和5%O2条件下的硝容和硫容分别为11.42 mg/g和81 mg/g。MnCe/5FACa脱除NO和SO2是化学反应和化学吸附脱除共同作用的结果,化学反应占主导地位,化学吸附反应动力学遵循准二级动力学方程和Elovich动力学方程模型。金属组分Fe、Ca、Mn和Ce会对MnCe/5FACa的脱硫脱硝性能有较大影响。主要结论为:(1)湿式磁选可富集粉煤灰中的铁氧化物,Fe(VI)为MnCe/5FACa脱除NO和SO2提供氧化位点;(2)碱性Ca O改善了高铁灰的孔隙结构,水合过程产生羟基为脱除反应提供活性中心,易于NO、SO2与高铁灰表面接触充分反应;(3)Mn与高铁灰中Al2O3形成的Mn Al2O5可加快NO和SO2分别氧化为NO3-和SO42-的速率;(4)Ce的引入会促进金属组分Mn在高铁灰表面的分散性,提升了吸附剂的氧化还原能力和储氧能力,Ce3+可使该改性高铁灰表面产生电荷不平衡,在其表面制造更多活跃的氧空位和不饱和化学键,为MnCe/5FACa脱硫脱硝起着积极作用。(5)Mn4+和Ce3+的共同作用,促进丰富的活性氧物种(晶格氧和吸附氧)迁移和转化,使得Fe6+被还原为Fe3+,NO被氧化为NO3-,SO2被氧化为SO42-。烟气组分对MnCe/5FACa吸附剂脱硫脱硝性能的影响也较为突出。脱硫脱硝的最佳温度均为300℃,最佳气体组分浓度分别为5%O2、300 mg/m~3NO和1500 mg/m~3SO2;O2在吸附剂表面形成活性氧物种,以化学吸附氧和晶格氧的形式存在,利于提升吸附剂中的活性组分K2FeO4和Mn Al2O5的氧化能力,对NO和SO2氧化为NO3-和SO42-产生积极作用;适当提高NO或SO2的浓度,会加快活性位点和活性组分K2FeO4的消耗,更多的NO或SO2被氧化,提升脱硫脱硝能力。NO和SO2在MnCe/5FACa吸附剂表面存在竞争吸附,适量的NO会促进MnCe/5FACa脱除SO2,但SO2的存在会抑制脱除。