有毒有机污染物异相可见光助降解反应及机理研究

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在过去的二十年里,羟基自由基化学在污水处理氧化技术领域受到了广泛的重视。均相体系的Fenton和光助Fenton反应被认为是羟基自由基产生的最重要的来源之一。但是,该体系必须在酸性条件下进行以防止铁沉淀,并且后处理过程和重复利用工艺复杂,使其应用受到了限制。近来,一些研究者把金属配合物固定在聚合物薄膜或分子筛上制成催化剂,开辟了一个新的研究领域。 本文介绍了一种新型的催化剂,是把三价铁和磺基水杨酸的络合产物直接交换到强碱性的阴离子交换树脂上制成的。这种简单的固相催化剂可以在更宽的pH值范围下工作,而且在可见光的照射下,双氧水的存在下,可以有效地引发有毒有机污染物的光氧化反应,使其氧化甚至矿化。 以二号橙、2,4一二氯酚、酸性桃红、五氯酚和罗丹明B为模型化合物,使用紫外-可见分光光度计、高效液相色谱、总有机碳仪、气相色谱、离子色谱、荧光光谱等分析测试手段研究了有机物的降解反应及pH值、轴向配体对降解率的影响,并测定了矿化率、转化数和催化剂寿命,并用反射紫外、XPS等手段表征了催化剂。结果表明该催化剂有很好的稳定性(寿命试验)和很高的活性(转化数>1800),在酸性和碱性条件下同样适用,并可重复利用(循环实验),且有很高的选择性,并且大大提高了双氧水的利用率,根据ESR数据和其它相关数据提出了一个可能的以羟基自由基为活性物种的反应机理。
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