基于Ni/PS和Mo-Sch/H2O2高级氧化体系处理含酚有机废水的研究

来源 :天津工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yuswe
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
纺织生产废水的处理一直是水处理领域的研究热点问题。过二硫酸盐(S2O82-,简称PS)和过氧化氢(H2O2)是水处理过程中易获得的环境友好型氧化剂,由于自身的稳定性,常需要催化剂激活。近年来,基于PS激活的硫酸根自由基(S04·-)和H2O2激活的羟基自由基(OH·)的非均相高级氧化技术在生物难降解酚类有机废水处理领域展现了巨大的发展潜力。因此,本文研究非均相过渡金属催化剂催化PS和H202氧化降解苯酚的性能及机制。Fenton和类Fenton体系的活性严重依赖体系的pH值,此固有缺陷限制了其在碱性废水处理中的应用。针对碱性含酚废水,本研究首次提出基于Ni/PS的新型非均相高级氧化体系,在实验和表征的基础上考察了体系的活性及机制。研究发现,β-Ni(OH)2/PS和β-NiOOH/PS体系可高效去除碱性废水中的苯酚。在pH11.0和1.0 g L-1 PS条件下,0.2 g L-1的非均相催化剂可在5 min内完全去除100 mgL-1的苯酚。催化活性主要源自Ni(Ⅲ),即形成的β-NiOOH可迅速将苯酚吸附于固体表面,之后具有强氧化性的Ni(Ⅲ)再将吸附态苯酚氧化成中间产物,同时对应着Ni(Ⅲ)还原成Ni(Ⅱ)。除了苯酚,亚甲基蓝,甲基橙,双酚A,氯苯和苯胺等有机物均可被体系有效去除,表现出广泛的适用范围。体系的活性受高浓度无机离子的影响较小,在高盐碱性废水中表现出好的应用前景。此外,β-Ni(OH)2/PS体系表现出良好的稳定性和可重复使用性。在此基础上,本文继续探究了其它镍基材料如α-Ni(OH)2,γ-NiOOH和NiO催化PS氧化苯酚的活性。研究发现,α-Ni(OH)2催化剂具有优于β-Ni(OH)2的催化活性,0.2 gL-1的非均相催化剂可在PS浓度为1.0 g L-1和初始pH值为11.0条件下,1 min内完全去除100 mg L-1的苯酚。因为α-Ni(OH)2被PS氧化后生成的γ-NiOOH中含有更强氧化性的Ni(Ⅲ)/Ni(Ⅳ)。γ-NiOOH/PS体系的活性高于β-NiOOH/PS体系,机制与α-Ni(OH)2/PS体系类似。NiO表现出相对温和的活性,NiO-450的活性优于NiO-600,因为NiO-450体系中更多的Ni(Ⅲ)参与了反应过程。为获取低成本和综合性能优良的Ni(Ⅱ)非均相催化剂,我们选择自然界丰富的锰和铁矿物作为Ni(Ⅱ)的优良载体。合成的九种常见的锰和铁矿物中,水钠锰矿对Ni(Ⅱ)具有最高的吸附能力,Mn空位对Ni(Ⅱ)的吸附作用是主要的吸附机制。吸附Ni(Ⅱ)后的水钠锰矿可作为非均相催化剂,高效激活PS去除模拟的碱性含酚废水中的苯酚。体系的活性主要来自Ni(Ⅱ)被PS氧化后生成的Ni(Ⅲ), OH·和SO4·-也有助于体系中部分苯酚的去除。另一方面,进入水钠锰矿结构中的Ni(Ⅱ)对体系活性的促进作用可忽略。具有-OH,-NH3和-COOH等不同官能团的有机物会影响合成过程中的非均相催化剂的物性(如晶型),从而影响其催化活性。含Ni(Ⅱ)废水是一种可再生资源,为减少环境污染,提高镍资源利用率,本文进一步探究了模拟的有机废水中苯酚、苯胺和苯甲酸对镍基催化剂物性及催化活性的影响。苯胺引起了(3-Ni(OH)2结晶度的下降。催化活性的抑制作用遵循着以下顺序:苯胺>苯酚>苯甲酸。1.06 mM苯胺的存在将体系的动力学常数从0.583降低为0.229 min-1。研究也表明,尽管存在的有机物对体系活性具有影响,利用含Ni(Ⅱ)废水处理有机废水是可行的。针对酸性含酚废水,本文提出了新型的Mo-Sch/H2O2类芬顿体系。实验发现Mo-Sch/H2O2体系氧化苯酚的机制取决于Sch表面MOimm含量。低MOimm含量下,Mo-Sch体系主要通过OH·氧化苯酚;高MOimm含量下,·OOH和102是氧化苯酚的主要活性物质。MOdiss会对基于Fe(Ⅲ)和Sch的类芬顿体系的活性产生抑制作用,显著降低H2O2的利用率。MOdiss/H2O2体系也可通过MO2O3(O2)42-及·OOH将苯酚氧化降解。本文针对碱性和酸性含酚废水,分别研究了镍(羟基)氧化物催化PS以及Mo-Sch催化H2O2氧化苯酚的性能和机制。本研究丰富了高级氧化技术在处理碱性有机废水中高效催化剂的选择以及在处理酸性有机废水方面H202的不同激活机制,因此,本研究对拓宽高级氧化体系的应用以及催化机制的认识具有理论指导意义。
其他文献
目的探讨盐酸左氧氟沙星治疗盆腔炎(PID)的有效性及安全性。方法从2016年1月至2017年1月我院妇科门诊收治的女性盆腔炎(PID)患者中随机抽取110例,并将其分为观察组和对照组两个组
某住宅小区对项目产品进行品质升级,需对已结构封顶的多层砖混住宅楼局部拆除改造。本文通过案例分析阐述了对多层砖混住宅楼的楼梯、窗户、阳台等局部拆除改造的设计方案与
时间设定在1482年。生在19世纪的雨果以回溯者的视角,通过巴黎圣母院以及广场,幅散开来,描绘这特殊的15世纪末期,新与旧交汇冲击下的芸芸众生。这是一个纷忙而彷徨的时代,就
安全管理,责任重于泰山。守住安全生产底线,必须讲实话、办实事、求实效。本文结合企业经营生产实际,浅述安管人员需具备的五项能力,希望对大家在安全管理上有所帮助。1爱岗
抗生素相关性腹泻(AAD)是指因应用抗生素而发生且无法用其他原因解释的腹泻[1]。近年来,由于临床上抗菌药物的广泛使用,抗生素相关性腹泻的发生率逐渐增高。现对我院临床药师
论述了产品包装的目的及目前的设计特点。从社会意义的角度分析,通过和整个产品设计的发展趋势对比,总结出现有社会条件下产品包装发展趋势。
新媒体时代,微信平台已经成为高校图书馆开展阅读推广工作的重要手段。基于S-O-R理论构建高校图书馆微信公众平台的用户流失行为模型,对可能导致用户流失的相关因素进行分析,
HIV是经血传播性疾病之一,抗一HIV检测对保证献血员和受血者的安全有重要意义。本人采用ELISA试剂与雅培硒标试剂对血浆、血清以及全血进行比较试验,结果如下。
积极心理健康教育主张以积极的内容和方式激发人自身内在的积极品质,让个体学会学习、生活、交往,学会创造幸福、分享快乐。学校教育应该注重将积极心理健康教育的有关理念应
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield