本论文主要介绍三部分的内容。第一部分重点讨论本文所用的动力学模拟方法—半经典的电子-辐射-离子动力学(semiclassical electron-radiation-ion dynamics, SERID)方法,第二部分主要介绍螺吡喃(SP)光致变色反应的动力学过程,第三部分对部花青(MC)的光致闭环过程进行了动力学模拟。在第一章,我们概述了近年来备受关注的光致变色化合物,包括它的定义,大致分类以及广阔的应用前景。如军事方面,照相技术改进方面,装饰防护材料方面以及新型光致变色器件。第二章简要介绍激光诱导光化学反应模拟的理论基础和SERID方法的主要特点。第三章是本文的主体部分。主要报道了螺吡喃(SP)光致化学反应的动力学模拟的结果。大量模拟的反应轨迹表明,在160fs激光脉冲作用下SP主要发生两类光化学反应。第一类反应中,在254fs时受激SP中与N原子相连苯环上的氢原子发生了平面外扭转,并伴随SP的去活化过程,从而发生螺吡喃顺式到反式的异构化反应。另一类反应是SP光致开环生成MC的反应。反应过程中受激SP在422fs时从激发态回到基态,随后发生开环反应,并在4848fs时形成MC的一种最稳定的同分异构体(TTC-MC)。我们的模拟结果证实了前人理论推测的反应机理,较为直观的揭示了SP光致化学反应的动力学过程。第四章主要报道了部花青(MC)光致异构化及闭环反应过程的研究结果。在采用多种不同波长的激光模拟后,我们报道了两条比较典型的反应通道。在4.458eV光激发下,MC闭环异构化过程大约需要约16ps；在4.832eV光激发下类似闭环过程需要约5ps。与SP开环反应相似,受激MC的异构化及闭环过程中,分子中一个氢原子也发生了明显的去平面扭转(out-of-plane)过程。不同的是,MC闭环过程要比SP开环过程慢一些,这与以前实验和理论研究结果基本一致。我们目前所选模拟方法的电子结构计算精度不高,因此我们正在结合更为精确的多组态自洽场方法(MCSCF)与Zhu-Nakamura非绝热动力学模拟方法,更为精细地模拟上述反应的动力学过程。