石墨烯的成功制备开启了人们对二维六角晶格材料研究的热情,但是零带隙是它应用于下一代纳米电子学的最大障碍。实验和理论上通过各种物理和化学方法来调整其电子性质,如化学修饰,控制空位缺陷,剪切成具有特定边界的准一维纳米带等。另外,目前还出现了许多其它的二维六角晶格材料,如h-BN、MoS2以及硅烯和锗烯等单原子层蜂窝结构。这些类石墨烯结构材料同样引起了物理、化学、材料等学科研究领域的极大兴趣,并期待它们能够应用于未来的纳米电子学和自旋电子学。在本文中,我们主要从第一性原理出发,研究了硅烯单空位缺陷、一维锯齿形硅纳米带边界重构和锯齿形石墨烯纳米带边界硫化学吸附的几何结构、电磁和振动性质。在第一章,我们主要介绍了纳米材料和科技,以及目前关于二维纳米材料的一些理论和实验进展,最后我们还对准一维纳米带做了简要介绍。在第二章中,我们首先在2.1节中简单介绍了第一性原理计算,接着在2.2节中重点介绍了密度泛函理论和Kohn-Sham方程,以及如何在实际计算中采用不同的方法求解这个方程。最后,我们还介绍了实际计算中需要用到的晶体结构的对称操作以及布里渊区k点的取点和积分方法。在第三章,我们介绍了关于锯齿形硅烯纳米带边界的重构和锯齿形石墨烯纳米带边界硫化学吸附的数值计算研究工作。在3.1节中我们主要介绍了目前关于纳米带边界修饰的实验和理论研究。在3.2节中,我们探讨了锯齿形硅烯纳米带边的重构,并发现了一个新的(2×1)重构边界(edge-4)。其特点是在重构边界上,出现了三角形-五边形的拓扑缺陷对,与前人发现的两个(2×1)重构边界(edge-2和edge-3)是不同的,并且比它们都更稳定,能量更低。此外,还发现通过拉伸和压缩纳米带,可以使得这三个重构边界相互转变。拉曼振动计算表明,edge-4边界上出现了两个新的特征边界缺陷模,为实验上找到它提供了可靠的理论依据。电子结构计算表明,edge-4边界硅烯纳米带仍是反铁磁基态。在3.3节里,我们研究了100%和50%硫吸附锯齿形石墨烯纳米带的几何结构和电磁性质,发现以下几个主要结果：1)在所有可能的100%和50%硫化学吸附的锯齿形石墨烯纳米带的异构体中,平面结构都是最稳定的基态结构,并且它们都是金属。2)在100%硫吸附的边界上,硫原子的孤对电子形成一条穿越费米能级的很宽的能带,其跨度能量达到8.0eV；而50%硫吸附的边界上,硫原子的孤对电子相当局域,形成了两条平带；3)50%硫吸附的石墨烯纳米带的基态是一间接带隙反铁磁半导体,带隙为0.2eV。在第四章中,我们研究了硅烯的单空位缺陷结构。数值计算发现存在三种不同的单空位(MV-1, MV-2和MV-3)。重要的是我们发现了一种新的自修复MV-1单空位结构,它不同于前人在石墨烯和其它二维纳米材料中已经发现的单空位缺陷结构(MV-2和MV-3)。在这个MV-1单空位缺陷中,一个硅原子与最近邻的四个硅原子形成了四个共价键,具有类平面型sp3杂化的形式。有限温度的第一性原理分子动力学方法计算发现,MV-3是不稳定的,极易转变成MV-1,而MV-2只能在低温下,如10K,与MV-1共存。MV-1是热力学最稳定的,它能够在室温(300K)甚至更高的温度下存在。室温下,MV--1的扩散系数远大于石墨烯中单空位的扩散系数。最后,电子结构计算表明含MV-1和MV-2单空位缺陷的硅烯均为金属。在最后一章,我们研究了不同衬底对硅烯中单空位几何结构和电子性质的影响。这里我们选用了单层h-BN和Ag(111)表面两种衬底。发现：Si|h-BN复合系统中有两种稳定的硅单空位结构。一种是自修复的MV-1单空位,而另外一种是(5|9)边形的MV-2单空位。由于h-BN与硅烯之间的耦合来自于弱的范德瓦尔斯力,此复合系统的电子结构可以看做是单层h-BN和含单空位缺陷硅烯的电子结构的简单叠加。而在Si|Ag(111)系统中,我们研究了(3×3)重构硅烯中的硅单空位。计算发现：由于银衬底与硅烯之间的强耦合,存在有三种不等价的硅原子(分别记为Si-1, Si-2和Si-3)。其中,Si-1单空位有两种稳定的结构,分别是(5|9)边形MV-2单空位和类MV-3单空位；而Si-2和Si-3单空位只有类MV-3单空位是稳定的。虽然硅原子和银原子之间有强烈的杂化,在Si|Ag(111)复合系统的电子结构中,我们仍能找到对应的硅的单空位缺陷能级。