可见光响应TiO2/Cu2O的制备、表征及其光催化性能研究

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在光催化领域,TiO2因拥有廉价、无毒、化学稳定性好、氧化能力强等突出优点而得到广泛的研究。但TiO2存在自身局限性,其禁带宽度为3.2eV(锐钛矿相),只能吸收波长小于385nm的紫外光,缺乏可见光响应使其对太阳能的利用率较低。  针对上述问题,本论文选用窄带隙半导体Cu2O对TiO2进行改性,制得系列TiO2/Cu2O粉体催化剂和负载于经硅溶胶处理的蜂窝陶瓷上的TiO2/Cu2O整体式催化剂。利用XRD、SEM、UV-Vis等方法对催化剂的晶相结构,晶粒形貌,光吸收性能等进行了表征,并以气相甲苯、液相甲基橙的可见光催化降解为探针反应,考察催化剂的光催化活性。得到如下结果:  1.在浸渍还原法制备的TiO2/Cu2O复合催化剂上,当Cu2O含量为50 wt%时,甲苯的降解率达到29.7%,甲基橙的降解率达到38%,明显优于纯TiO2和纯Cu2O。产生这种效果的可能原因是,催化剂中TiO2和Cu2O产生了耦合,形成了异质结,促进了光生电子/空穴的分离,提高了催化剂上光的量子效率。同时,催化剂晶粒的缩小,比表面积的增大也对催化剂性能的提高起到一定的促进作用。  2.与浸渍还原法相比,采用水热法制备的TiO2/Cu2O复合催化剂展现出更好的可见光催化活性。在水热法制备的TiO2/Cu2O复合催化剂上,当Cu2O含量为50 wt%时甲苯的降解率达到36.5%;甲基橙在反应3 h时的降解率达到52%,可能原因是催化剂中,TiO2和Cu2O的耦合效果更好,以及催化剂颗粒的进一步缩小和比表面的进一步增大。  3.在蜂窝陶瓷表面负载二氧化硅薄膜,可提高陶瓷载体表面的平整度,有效提高催化剂活性组分TiO2/Cu2O的附着性能,增加单位载体面积上活性组分的负载量,从而提高催化剂的光催化活性。活性评价结果表明,浸渍还原法制备的整体式催化剂TiO2/Cu2O/TC-SiO2-JZ显示出较好的光催化活性,在可见光照射下,该催化剂上甲苯的降解率达到31.6%,反应5h后甲基橙的降解率达到26.7%。  4.表征结果表明,水热法制备得到的TiO2/Cu2O催化剂晶粒尺寸较小,聚集后的颗粒大小较均匀,比表面积较大,当Cu2O的含量为50 wt%时,复合催化剂的比表面积达到了28.312m2·g-1,约为纯TiO2催化剂比表面积的3.5倍,也大于纯Cu2O的17.320m2·g-1。在可见光区的吸收效果,明显优于浸渍还原法所制备的复合催化剂。
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