由苯乙烯、CO2直接制备苯乙烯环状碳酸酯的催化剂研究

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二氧化碳作为最大的一碳资源,也是一种主要温室气体,其合理利用具有重要理论和现实意义。回收再利用的二氧化碳可用于生产基本化工原料及具有应用价值的化工产品,如碳酸酯、脲以及生物可降解高分子材料。因此,化学固定CO2的反应是近年来研究的热门课题之一。本文第二章我们采用水热合成方法制备了Co-MCM-41,耦合Bu4NBr助催化剂,催化由苯乙烯、CO2直接合成苯乙烯环状碳酸酯。从影响反应产物选择性和活性的因素来优化反应的合成工艺,在最优化的条件下,80°C,4MPa的CO2压力下,反应7h,碳酸酯的收率达到46.1%。第三章我们采用离子交换的方法制备担载在强碱性阴离子交换树脂D201上的多相催化剂Au/D201,研究了其在苯乙烯环氧化反应;CO2加成环氧苯乙烷反应;由苯乙烯一锅生成苯乙烯环状碳酸酯的反应中的催化性能。由苯乙烯、CO2“一锅”生成苯乙烯环状碳酸酯的反应路径与传统的以环氧化物出发经CO2环加成制备碳酸酯的路线相比,合成过程大大简单,避免了事先合成和分离中间体环氧苯乙烷的步骤,同时原料烯烃和环氧化物相比,不仅来源丰富,而且价格低廉,毒性小。多相催化剂Au/D201对苯乙烯、CO2“一锅两步法”直接合成苯乙烯环状碳酸酯具有较好的催化活性,第一步苯乙烯环氧化反应在80℃反应3小时后通入CO2使体系的压力达到4MPa,然后升温至150℃,再反应4小时后碳酸酯的产率达到50.6%。
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