纳米TiO2掺杂改性及光催化活性的研究

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目前,环境日益恶化,环境保护越来越受到人们的关注,环保呼声越来越高。一些传统的有机废水处理方法带来的弊端越来越不可忽视,如副产物较多,后处理复杂,带来二次污染等,其局限性日益显著。TiO2 光催化氧化技术因其具有能耗低、反应条件温和、操作简便、可减少二次污染等突出优点而日益受到重视。本文以钛酸丁酯为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备纳米级的TiO2粉体材料和玻璃负载的纳米TiO2薄膜材料,重点研究了加水量和加乙醇量对凝胶时间和纳米TiO2 光催化活性的影响以及焙烧温度对于纳米TiO2 粒子的粒径大小及晶相组成的影响。实验表明, 合适的制备条件是: n(Ti(OBu)4):n(H2O):n(C2H5OH): n(CH3COOH)=1:4:14:7;焙烧温度为550℃;焙烧时间为1 小时。纳米TiO2的晶型结构与其焙烧温度有很大关系,随着焙烧温度的上升,纳米TiO2 的晶型结构由锐钛矿型向金红石型转变。在550℃下,纳米TiO2 中锐钛矿型与金红石型比例为8:2。本文选择金属离子Fe3+和Pb2+以不同的物质的量之比对TiO2进行掺杂,研究催化剂的掺杂改性。实验表明,合适的掺杂比例为Fe3+:Ti 为0.05%,Pb2+:Ti 为0.75%,合适的焙烧温度分别为550℃和650℃。对亚甲基蓝光催化降解实验表明,掺杂后的TiO2的光催化活性比未掺杂的有了提高。初步探讨了纳米TiO2的掺杂机理和光催化反应机理。以玻璃为载体,采用溶胶凝胶法制备纳晶多孔TiO2薄膜,通过过渡元素Fe3+的掺杂,提高光催化吸收波长。采用AFM、XRD 等技术,考察Fe3+掺杂后对TiO2晶型结构和光催化活性的影响,结果表明在相同制备条件下掺杂使TiO2晶型由锐钛矿型向金红石型转变的温度降低,经AFM 分析,掺杂使TiO2 粒径增大,苯酚水溶液的光催化氧化分解反应结果表明,掺杂后的TiO2的光催化活性有所提高。以亚甲基蓝为降解对象,研究了影响亚甲基蓝光催化降解的几个因素:催化剂用量、光照时间、亚甲基蓝溶液初始浓度和通气速率。合适的反应条件是:催化剂用量0.3g/L、光照时间2h、亚甲基蓝溶液初始浓度1×10-5mol/L、通气速率1.5L/min。反应动力学分析表明未掺杂的纳米TiO2粉末和掺有Fe3+和Pb2+两种金属离子的纳米TiO2粉末光催化降解亚甲基蓝的反应动力学特征均符合准一级反应特征模型。
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