碳纳米管具有新颖的结构及一系列优异的物理化学性质，引起了物理、化学、材料、生命等学科领域科学家的高度重视，已成为物质科学和生命科学领域中均深感兴趣的前沿研究课题。本文结合碳纳米管领域的研究进展，围绕碳纳米管的合成、生长机制、结构调控等内容开展了较系统的研究并取得良好进展： 1.碳纳米管的优质高效合成是碳纳米管相关研究的重要基础。根据芳香烃中六元环和碳纳米管管壁六元环结构的高度相似性，本文以苯作前驱物，以负载型Fe-Ni/γ-Al2O3为催化剂，采用化学气相沉积(CVD)方法在温和条件下生长出了高品质、高产率、准定向的碳纳米管并对其制备规律进行了系统的研究。以沉积60min计，其单程产率可达351wt.％，为碳纳米管的高效、优质、大量合成及应用奠定了基础。得到了以甲苯、萘等其它芳香烃作前驱物生长碳纳米管的实验规律。 2.碳纳米管的生长机理是碳纳米管相关研究中极为重要但还十分薄弱的环节或课题，认识碳纳米管生长机制对于深化碳纳米管的制备科学和技术、调控碳纳米管的结构和性能、进而实现其有效利用具有十分重要的价值。本文采用原位热分析－质谱(TA-MS)连用方法和技术系统深入地研究了以苯作前驱物CVD生长碳纳米管的动力学生长过程，对两种不同进样方式(TPR和CTR模式)的反应过程中催化剂的变化、苯的解离、碳纳米管的生长所导致的热效应、增重、气体释放等相关信息进行了系统的考察、分析和关联，提出并实验揭示了以苯作前驱物生长碳纳米管的六元环团簇生长机制。借鉴该机制的思想，合理地解释了以其它芳香烃(甲苯、萘)作前驱物生长碳纳米管的多种实验规律或现象，进而推测了以萘作前驱物生长碳纳米管的团簇生长机制。由于TA-MS连用技术可以在分子层次上原位检测反应过程中的物理化学过程，本文提供的研究方法和思路对于认识碳纳米管生长机制这一当今重要前沿课题具有重要的参考价值。 3.碳纳米管的性质研究或实际应用过程中往往需要特定的形态和结构，因此，有序碳纳米管阵列的制备以及不同形貌碳纳米管的可控生长就显得十分重要。本文采用近年发展起来的模板控制生长法，以多孔氧化铝模板控制CVD生长的方法调控了碳纳米管有序阵列、Y-分又及树枝状分叉结构，在对产物进行详尽结构表征和分析的基础上阐述了氧化铝模板控制生长碳纳米管的生长机制：孔道内催化剂仅在生长初始阶段催化碳物种的成核，起“种子”作用，随后模板孔道自身的催化及限域作用使碳纳米管紧贴着孔道内壁生长。提出了石墨与氧化铝模板晶格之间的不匹配造成碳纳米管壁无序结构的观点，可以合理地解释本文及文献中的相关实验事实。 4.分叉碳纳米管结构独特，在高性能复合材料及纳电子器件等领域有重要应用前景。本文以乙炔为碳源，在无氧铜片及γ-Al2O3负载的含铜催化剂上用CVD方法在较温和条件下(700℃)制得了多分叉碳纳米管，表明了铜物种在形成碳纳米管分叉结构中的作用。对铜催化产生七元环拓扑缺陷的机理进行了初步探讨，提出了铜原子特殊的价电子结构(3d104s1)促成七元环形成的新观点。 5.沸石是广为采用的催化剂载体，但近年来发展起来的新型中孔分子材料应用于碳纳米管催化合成方面的报道还很少且存在不同观点。本文用水热法制得了性能稳定的M41S(MCM-41和MCM-48)有序中孔分子筛，在以此为载体的Fe/Co二元催化剂上，以苯为前驱物、用CVD方法在650℃制得了石墨化程度良好的多壁碳纳米管，产率达200％左右，管径在10nm～45nm之间，明显大于分子筛载体的孔径，表明碳纳米管在载体孔外生长。用HRTEM表征揭示了产物中出现较多的螺旋碳纳米管的微结构。良好的热稳定性和较大的产率使这一类型的载体在碳纳米管合成方面具有良好的应用前景。