可持续的新能源开发随着世界能源资源的逐渐减少变得越来越重要,同时过度使用化石燃料导致污染自然环境,所以保护环境、缓解温室效应是每一个科研人员心中的使命。如今科研人员为开发可持续新能源,越来越多的新能源高效催化剂被发现,其中二维材料当属前沿催化剂之一。这些二维材料可以用不同的堆叠方式例如形成异质结、掺杂或者团簇等形式带来很多意想不到的催化新方式。对于二维材料来说,其具有半导体、金属、半金属等多种形式,并且有较大的比表面积,这些都有利于光电催化反应的进行。近年来,很多研究人员对光电催化水分解形成氢气氧气进行了反应机理研究,在得到大量数据后人们可以运用机器学习对这些数据模拟仿真出体系之间的规律,进而研究催化性能的规律,对于日后的研究起到更加便捷的作用。本论文主要是利用密度泛函理论在VASP软件中,对一些纳米材料的光电催化水的全解反应催化性能进行第一性原理DFT计算研究,应用MATLAB机器学习对数据进行整理分析,研究内容包括以下三个工作:1.第一个工作的研究对象主要是通过两种不同的过渡金属硫化物（TMDC）搭建两种团簇模型,横向堆叠以及纵向堆叠来研究光催化水分解的催化性能。并且由于纵向堆叠的特殊性,本次研究中将上层二维材料旋转0°,30°,45°,60°以及90°这五个角度来分析催化性能。在本次计算中,我们分析了不同构型材料的能带结构,态密度,吸附能,吉布斯自由能,过渡态以及Bader电荷分析,从这些结果可以比较析氢反应HER和析氧反应OER的性能。从中可以发现不同的旋转角度以及不同的吸附位点,都对材料的催化性能有显著的影响。对于光催化析氢反应我们发现WS2/MoS2团簇材料旋转60°的催化性能最好,而对于析氧反应,MoS2/WS2团簇材料旋转0°的催化性能最好。2.第二个工作是在第一个工作的基础上继续进行过渡金属硫化物（TMDC）二维材料催化性能的研究,由于第一个工作上下层材料是通过堆叠的形式,众所周知,二维范德华异质结材料,是优异的电催化材料,具有更优异的导电性能。因此在第一个工作的基础上,模拟了由多种TMDC材料组合而成的异质结材料,并计算了析氢反应HER和析氧反应OER的电催化性能。本次研究中将多种的TMDC组合成八种异质结材料（MoS2/WS2,MoSe2/WSe2,MoS2/WSe2,MoSe2/WS2,MoTe2/WTe2,MoS2/WTe2,MoTe2/WS2 和 MoTe2/WSe2）,由于在工作一中发现旋转对材料催化性能具有显著影响,并且根据材料本身的对称性,在本次工作中我们旋转了 0°,60°,120°,180°,240°以及300°。此外在本次的计算结果分析中,计算还发现可以通过材料结构的固有性质来描述HER,OER的催化性能。在本次研究中将最小绝对收缩和选择算子（LASSO）回归与量子力学（密度泛函理论）相结合,以预测具有优越性能的新型结构。通过LASSO回归的方法我们发现通过旋转角度,键长,层之间的距离以及两种材料的带隙比组合而成的描述符可以描述电催化下全解水的催化性能,并有优异的线性拟合关系。3.第三个工作我们结合了第一个以及第二个工作的光电催化异质结结构的全解水以及二维材料掺杂思想,将DFT模拟计算与实验联系起来,我们通过DFT第一性理论计算为实验的体系模拟构建出对应的结构,为实验的体系催化性能做辅助验证。在本次的工作中,我们首先构建了二维材料石墨烯吸附Rh的二维结构,研究了在该结构中掺杂氟（F）和未掺杂氟（F）的HER的性能,并发现对于吸附H的数量不同,其析氢反应（HER）的性能随着加H数量的不同而变化,最终我们得出掺杂F的HER性能要优于未掺杂F的性能。其次我们还研究了并比较了纯Cu3P与纯Co2P以及形成异质结之后的Cu3P·0.75Co2P的HER和OER电催化的性能,并比较了 Bader电荷的电子转移情况,证实Co2P得到电子,是反应发生的关键结构。并从HER,OER的自由能我们发现异质结的性能要优于纯Cu3P与纯Co2P,最终与实验的结果进行对比,证实了实验上的结论。