【摘 要】
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室温磷光具有寿命长、Stokes位移大、选择性好等优势而备受关注。目前实现室温磷光发射的策略主要是基于磷光分子的设计或磷光分子所处基质的构建。由于磷光分子设计与合成过程复杂,因此构建磷光分子保护基质成为研究的热点。传统的室温磷光保护基质大多由单一组分构成,导致室温磷光强度弱、稳定性差且无响应性等缺点难以克服。针对这些不足,本文构建了基于超分子凝胶的复合基质用于诱导磷光分子的室温磷光,获得室温磷光强
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室温磷光具有寿命长、Stokes位移大、选择性好等优势而备受关注。目前实现室温磷光发射的策略主要是基于磷光分子的设计或磷光分子所处基质的构建。由于磷光分子设计与合成过程复杂,因此构建磷光分子保护基质成为研究的热点。传统的室温磷光保护基质大多由单一组分构成,导致室温磷光强度弱、稳定性差且无响应性等缺点难以克服。针对这些不足,本文构建了基于超分子凝胶的复合基质用于诱导磷光分子的室温磷光,获得室温磷光强度高,稳定性好和具有刺激响应性的室温磷光材料。研究结果如下:本文第一部分将以凝胶因子1,3(R):2,4(S)-二亚苄基-D-山梨醇(DBS)形成的超分子凝胶与β-环糊精(β-CD)复合,构建了β-CD/DBS复合基质,用于诱导α-溴代萘(α-BrNp)的室温磷光。研究结果表明,β-CD/DBS复合基质能诱导α-BrNp产生高强度的室温磷光。相比于由单一β-CD构建的室温磷光基质,α-BrNp在β-CD/DBS复合基质中室温磷光的稳定性大大提高,优异的室温磷光稳定性有利于拓展其应用领域。体系诱导室温磷光的最佳条件为:β-CD浓度为1.0×10-4mol/L,DBS浓度为1.2wt%,试剂加入顺序为DBS/α-BrNp/β-CD。通过透射电镜及偏振磷光等手段表征了β-CD/DBS复合基质诱导α-BrNp室温磷光的机理。研究结果表明:β-CD和磷光分子α-BrNp形成包合物,提高了α-BrNp的分散;DBS自组装形成的有序三维网络结构,对包合物进行固定,使磷光分子α-BrNp得到了双重保护作用,减少了其非辐射跃迁,从而诱导α-BrNp产生高强度和高稳定性的室温磷光。第二部分基于N,N’-二苯甲酰基-L-胱氨酸(DBC)超分子凝胶的刺激响应性及生物相容性的明胶(GA),构建了GA/DBC复合基质,用于诱导四(羧基苯基)卟吩钯(Pd-TCPP)的室温磷光。研究结果表明,GA/DBC复合基质能高效增敏Pd-TCPP的室温磷光。体系诱导室温磷光的最佳条件为:GA浓度为9.5wt%,DBC浓度为1.0wt%,试剂加入顺序为Pd-TCPP/GA/DBC。采用圆二色谱、X射线衍射和红外光谱等手段表征了GA/DBC复合基质增敏Pd-TCPP室温磷光的机理。研究结果表明:Pd-TCPP处于GA二级折叠形成的疏水微区内,DBC自组装形成的聚集体与GA及Pd-TCPP的相互作用,增强了Pd-TCPP在复合基质中的固定和分散,使其激发三线态发生非辐射失活的几率大大降低,故可产生高强度室温磷光。研究还发现,Pd-TCPP在GA/DBC复合基质中的室温磷光对Cr3+具有一定的响应性,有望用于Cr3+传感。
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