论文部分内容阅读
植物提取物表没食子儿茶素没食子酸酯(简称EGCG)是一个小分子多羟基化合物,具有良好的生物相容性和还原性,可用于绿色合成贵金属纳米材料。本论文通过改变EGCG的用量、反应温度和添加不同的表面活性剂等实验参数,绿色合成了多形貌的银纳米材料。并以所得银纳米材料薄膜作为基底,研究它们对探针分子的表面拉曼活性(SERS)。EGCG稳定的银溶胶具有独特的光学性质,而Pb2+等重金属离子与功能化分子EGCG的相互作用会导致银溶胶颜色的明显改变,以致产生EGCG保护的银纳米粒子的絮凝作用,此性质可被用来进行Pb2+离子等重金属的识别和检测。本论文主要包括以下四方面的研究内容：1.以EGCG作为还原剂和稳定剂,合成了EGCG稳定的银水溶胶。随着EGCG浓度的增大和反应温度的升高,银纳米粒子尺寸变小；外加氯金酸用量可以明显影响球形银纳米粒子的均匀性；金种子诱导法可以控制得到不同粒径和形貌的金核银壳(Au@Ag)纳米粒子。以不同粒径及形貌的Au@Ag纳米结构形成的薄膜作为基底,研究对罗丹明6G(R6G)的拉曼增强效果。结果显示,随着Au@Ag纳米粒子尺寸的增大和形貌的不规则,其对R6G的拉曼活性增强。2.以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为保护剂和导向剂,在水介质中用EGCG还原AgNO3合成了多形貌的银纳米材料。随着PVP/AgNO3摩尔比的增大,所得银纳米粒子由纳米片逐渐变为纳米线、纳米立方体和球形粒子；而EGCG浓度的增大,银纳米结构则由纳米线变为纳米片与球形粒子的混杂体系,平均粒径也逐渐减小；随着温度的升高,银纳米粒子由不规则渐变为纳米线、纳米片或球形粒子；当增加AgNO3用量时,所得银纳米线产率先增大后减小。以所得银纳米结构作为基底,对R6G、4-巯基吡啶(4-MPY)和荧光素(RB)等探针分子均能产生显著的表而拉曼活性。3.以聚丙烯酸(PAA)为导向剂,用EGCG在水体系中原位还原Ag+离子得到了高产率的银纳米线。随着PAA浓度的增大,所得银纳米粒子由球形粒子向纳米线、纳米大球变化；当增大EGCG浓度时,银纳米结构由球形粒子逐渐变为纳米线、再变为短棒；升高温度,银纳米粒子从短纳米线经由长纳米线再向球形粒子过渡；随着AgNO3用量的增加,所得银纳米线先沿轴向延长后又变短。实验发现以银纳米线作为基底时,对R6G探针分子能够产生很强的表面拉曼增强效应。4. EGCG稳定的银溶胶具有独特的光学性质(即具有特征的表面等离子体共振吸收带),而金属离子的加入会引起粒子的聚集,从而导致银溶胶最大吸收波长的红移和颜色的改变。利用这种性质可以用EGCG稳定的银溶胶对重金属离子进行识别。结果显示,EGCG稳定的银溶胶对Pb2+有很好的探测选择性。