微波加热Pt/C催化十氢萘脱氢反应的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:laohe5201314
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本文首先考察了不同粉末碳材料吸收微波的能力,选出了最优粉末碳材料载体。在此基础上以Pt为活性组分,制备了Pt/CNTs粉末催化剂,并应用到微波加热十氢萘脱氢反应中,对反应条件进行考察。然后采用催化化学气相沉积法在石墨碳毡上生长纳米碳纤维,制备了Pt/CNFs/GF催化剂,研究了微波加热条件下复合材料催化剂催化十氢萘脱氢反应。本文研究的主要结果如下:(1)碳材料是良好的微波吸收材料,五种碳材料中,纳米碳管、炭黑和鳞片石墨具有较强的吸收微波能力,另外结合它们的组织性质,得出在微波加热条件下纳米碳管和炭黑较适合作催化剂载体;在相同条件下,通过比较Pt/CNTs(?)口Pt/炭黑催化剂的催化活性,得出Pt/CNTs的催化活性较好,在微波加热下纳米碳管为最优载体。(2)在微波加热反应中,首先考察了反应器器型和微波加热功率对反应的影响,之后分别考察了制备方法、还原温度、负载量和原料配比的影响。结果表明,乙二醇法制备的催化剂具有较好的催化活性,反应在茄形瓶(最大直径为54mm)中,微波次高档功率下加热0.20g 5wt%Pt/CNTs和40ml十氢萘反应2小时后,TOF(一定时间内每摩尔Pt上所产生的H2摩尔数)值为846.0。相比传统加热,在微波加热过程中,Pt/CNTs催化剂催化十氢萘脱氢反应时其表面温度比周围液体的温度高得多,即存在“热点”现象,而TOF值也远远高于传统加热的值。(3)采用催化化学气相沉积法在石墨碳毡上生长纳米碳纤维,制备了Pt/CNFs/GF催化剂,并应用到十氢萘脱氢反应中。CNFs/GF复合材料具有CNFs的中孔结构,与原始石墨碳毡相比,大大增加了BET比表面积,具有良好的抗磨损强度。CNFs/GF复合材料中纳米碳纤维的相对生长量对十氢萘脱氢反应具有较大的影响,当纳米碳纤维相对生长量为1.25(即单位质量石墨碳毡上生长的纳米碳纤维的质量)时效果最好;采用等量浸渍法制备的Pt/CNFs/GF复合材料催化剂的催化效果优于乙二醇法制备的催化剂。
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