【摘 要】
：
作为一类新型多孔材料,共价有机框架（COFs）具有比表面积大、孔径可调、结构多样化、功能可设计、热稳定性和化学稳定性高等特点。COFs的独特结构赋予其潜在的分子筛分性能,是构建新一代先进分离膜的候选材料。但是如何通过单体功能化,制备成结晶度高、稳定性好、渗透性与选择分离性高的膜材料,仍是COFs应用于膜分离领域尚未完全解决的问题。本文通过对单体分子修饰不同的功能化基团,采用液-液界面聚合法成功制备
论文部分内容阅读
作为一类新型多孔材料,共价有机框架（COFs）具有比表面积大、孔径可调、结构多样化、功能可设计、热稳定性和化学稳定性高等特点。COFs的独特结构赋予其潜在的分子筛分性能,是构建新一代先进分离膜的候选材料。但是如何通过单体功能化,制备成结晶度高、稳定性好、渗透性与选择分离性高的膜材料,仍是COFs应用于膜分离领域尚未完全解决的问题。本文通过对单体分子修饰不同的功能化基团,采用液-液界面聚合法成功制备了自支撑COFs膜,并用于有机溶剂纳滤与分子分离。研究了COFs膜的溶剂渗透性能和分子筛分能力,考察了分离过程中材料的循环性与稳定性,并对分离机理进行分析,主要研究内容如下:1.通过单体分子的预设计,合成了DHTA膜和三种烷基功能化的疏水性COFs膜,命名为Cx-TAPB-COF膜（x=4,6,8）,通过XRD、SEM、FT-IR、XPS、BET和水接触角测试等方法对膜材料的结构和性质进行表征,测定了COFs膜的溶剂渗透性和染料截留能力。结果表明,Cx-TAPB-COF膜结晶度高,具有适合于纳滤的表面形貌、膜厚度和孔径尺寸。Cx-TAPB-COF膜具有高渗透性与优异的染料截留性能,其中C8-TAPB-COF膜的乙腈和丙酮通量分别为137.2 L m-2 h-1bar-1,146.1 L m-2 h-1 bar-1,对刚果红和亮蓝R250的截留率达到99%以上。制备的COFs膜具有较高的热稳定性和较好的循环利用性、化学稳定性。2.通过单体分子的预设计,将亲水性的烷氧链官能团引入COFs单体,合成了烷氧基功能化的亲水性COFs膜,命名为Ox-TAPB-COF膜（x=1,2,3）,测定了COFs膜的溶剂渗透性和染料截留能力。结果表明,通过不同链长的亲水性基团修饰,既能调节COFs膜的微孔尺寸,实现精确的分子分离;又能改善膜的表面润湿性,促进水的渗透。与Cx-TAPB-COF膜相比,合成的Ox-TAPB-COF膜具有更大的比表面积,更高的纯水通量。其中O2-TAPB-COF膜的纯水通量高达291.8 L m-2 h-1 bar-1,对染料亮蓝R250的截留率达到99%以上,孔径筛分机制决定了该类膜对染料的截留。并且O2-TAPB-COF膜具有长期运行稳定性,其对亮蓝R250水溶液的分离实验经过48 h运行后,截留性能仍未降低,渗透通量稳定在190.2 L m-2 h-1 bar-1左右,表明该膜有望用于工业染料废水处理等领域。3.以小分子三醛与酰肼为单体,设计合成了烷氧基功能化腙键连接的COFs膜,命名为TFB-NOx-COF膜（x=1,2,3）,测定了它们的溶剂渗透性和亲水性离子液体截留能力。结果表明,该膜具有有序的微孔通道,对质子性与非质子性溶剂都展示出很高的渗透通量。其中TFB-NO2-COF膜的通量最高,对水、乙腈和丙酮的通量分别高达201.0 L m-2 h-1 bar-1、580.7 L m-2 h-1 bar-1,647.4 L m-2 h-1bar-1;将结晶度高的TFB-NO2-COF膜用于从离子液体水溶液中分离离子液体,经过三次分离后,该膜对[C10mim]Br、[C12mim]Br、[C14mim]Br水溶液的截留率高达85%、81%、93%。该结果表明通过预设计的TFB-NO2-COFs膜的微孔结构有望提高其对离子液体的分离性能。
其他文献
在有机材料化学中,多环芳烃（PAHs）由于其优异的光学及电学性质引起了人们的广泛关注。尽管它们的化学组成简单,但基于此类分子的结构特征,多环芳烃表现出不同的化学和物理性质。菲是多环芳烃中最简单、最稳定的一类化合物,通过改变它们官能团可以很容易地改变其物理和化学性质。事实上,人们已经发展了众多构建菲类衍生物的方法。从步骤经济性和原子效率的角度来看,将过渡金属催化碳氢键活化应用于芳香族功能性分子的合成
探究时空演进过程中人地关系的复杂作用机制,是认知名山文化景观的核心要义。宗教型名山风景区的主要历史驱动力、风景意象、空间秩序以及风景营建与宗教意图、宗教活动有密切关联。宗教型名山中的人地关系,在于风景因不同类型历史驱动及人类活动的缩影呈现,二者互为动因,呈现作用与反作用关系。在时间整体性和空间关联性的视角下,建立宗教型名山风景区文化景观特质识别方法,可以更好地认识其核心价值,并为该类型文化景观的认
绿道融合地区各类资源,以文化内涵为导向能够形成地域特色。遗址是一种特殊的文化形态,与绿道相结合是对其进行利用的一个模式。地处遗址环境的乡村,亟需规划出乡村绿道网络,将分散的遗址聚合,发挥遗址综合文化价值,增强地区文化自豪感。本研究以荆州市纪南生态文化旅游区为例,以遗址保护作为研究视角,探讨乡村地区绿道规划的选线思路。基于背景和目标对研究区域进行界定并分析内部的现状资源,包括遗址资源、项目资源、产业
锂离子电池虽然在大规模储能技术中被广泛应用,但仍面临着资源匮乏和成本升高等问题。因此,急需寻找其他储能设备来满足不断增长的能源需求。钾离子电池与锂离子电池作用机理相似,而且钾资源储量丰富,因此在新一代储能体系中占据优势。石墨作为商用锂离子电池负极材料,具有成本低、环境友好性和可持续性的特点,因而在钾离子电池中也得到了广泛研究。理论上讲,钾离子易在石墨中插层,但容量低和动力学迟缓仍然是实用化过程中存
囊泡是一种具有特殊结构的簇集体形式,已经在机合成,萃取分离,材料制备和催化应用等方面得到了广泛的应用。囊泡体系的创制引起了科学界的关注。离子液体作为一种绿色,可设计的新型功能液体材料,与传统表面活性剂相比,它具有不挥发,不易燃,可溶解有机物和无机物等特点。离子液体因其独特的结构可以在水溶液中形成多种不同结构的簇集体如（球形胶束,蠕虫状胶束,囊泡）。这为新的囊泡体系的创制提供了新的机遇。迄今为止,仅
柿属（Diospyros Linn.）是柿科植物分布范围最广、类型最丰富、经济效益最高的属。我国是柿属植物的原产地和分布中心,拥有特异的中国甜柿种质和丰富的种质资源。在柿属植物中,柿（Diospyros kaki Thunb.）是被广泛栽培的代表种质,分为五种类型,包括中国甜柿、日本甜柿、不完全甜柿、不完全涩柿、完全涩柿,完全甜柿（简称“甜柿”,包括中国甜柿和日本甜柿两类）是主栽类型也是未来的育种
城市水体因其强蒸发与高热容量特性,对城市微气候的缓解具有重要作用,城市绿地也通过植物的遮阴、蒸腾、光合作用,表现出显著的温湿效应,且水绿复合协同布局将加强其温湿效应。本研究以武汉市10个城市湖泊湿地与周边500 m范围建成环境绿地为研究对象,以各湖泊湿地不同缓冲区（100 m,200 m,300 m,400 m,500 m）绿地内的空气温度、相对湿度为测量指标,选择春、夏、秋、冬四季晴好天气重复三
便携式电子产品的迅速发展对储能设备提出了更高的要求,在众多选择中,锂硫电池（LSB）因由于能量密度系数较高、正极材料硫在自然界中储存量丰富,成本低且无毒,从而引起人们越来越多的关注。但是,硫与锂之间存在多电子转移反应,而硫及硫化物的导电性差,限制了电子传递,导致活性物质的利用率较低。同时,可溶性长链多硫化锂（Li PSs,Li2Sn,4≤n≤8）的迁移在金属锂表面引起副反应而致电池效率低、容量衰减
柑橘是世界上第一大水果,其中以柚类为代表的资源多数表现为自交不亲和性。柚类自交不亲和性状极易导致自交坐果率低,生产上各种辅助授粉措施显著提高了生产成本。多胺在植物生长发育以及抗逆性等方面具有重要作用,已有研究表明外源多胺能够显著提高蔷薇科梨中的自交结实率,但是其在芸香科柑橘中是否有作用未有报道。本实验室前期研究已证实柑橘类自交不亲和属于S-RNase介导的配子体型自交不亲和系统,本研究以沙田柚为主
通过抑制PDEδ,进而抑制PDEδ和KRAS相互作用从而减少KRAS蛋白在细胞膜上定位,已逐渐成为抗胰腺癌治疗的重要策略。多种抑制KRAS-PDEδ相互作用的小分子化合物被开发出来。但是这些化合物对胰腺癌细胞的抗增殖活性停留在微摩尔水平,都没有成功应用于临床治疗胰腺癌。HDAC在胰腺癌中过度表达,抑制它能够抑制肿瘤细胞生长、促进其凋亡。目前已有越来越多的研究表明HDAC抑制剂能抑制胰腺癌的发生和发