由于信息存储密度的飞速发展，人们将研究热点转移到能够把电子的电荷和自旋属性结合在一起的自旋电子学器件。自旋电子学器件需要高效率的自旋注入源。由于居里温度低、磁性来源不明确、界面处电阻率失配等问题，稀磁半导体和半金属材料不能满足实际应用。那么如何获得高自旋极化材料和解析异质结构界面处的自旋极化率的变化成为研究的热点问题之一。本文利用第一性原理计算的方法计算了磁性或非磁性元素掺杂反铁磁氧化物CuO、NiO和α–Fe2O3的电子结构，为获得新型高自旋极化率的材料提供理论支持。通过计算半金属和多铁材料Fe3O4/BiFeO3(001)超晶格的磁性和电子结构，以及Fe3O4/石墨烯异质结界面处的自旋极化率的变化，为实验设计提供理论依据。通过计算过渡金属掺杂反铁磁氧化物NiO和α–Fe2O3的能带结构、态密度和光学性质，发现在Cu掺杂NiO中出现自旋极化现象，表现为半金属性。半金属性是由Cu3d和O2p态的轨道杂化所致。在Cu和Cd掺杂的α–Fe2O3中，体系为半金属性，增强了对可见光的吸收能力，进而提高了光电化学性能。通过计算Cu1xFexO的磁性和电子结构，发现单掺杂和双掺杂的Cu1xFexO在费米能级均能产生自旋极化。单掺杂体系的自旋极化和磁性来源于Fe2+O2Cu2+之间的双交换相互作用，而双掺杂体系的自旋极化和磁性来源于Fe2+O2Cu2+O2Fe2+之间的双超交换相互作用。通过计算Fe3O4/BiFeO3(001)超晶格的磁性和电子结构，发现磁性变化来源于界面处原子的成键和电荷转移。Fe3O4/BiFeO3(001)超晶格的磁矩增大，最大增加13%。界面处O含量对磁矩的增加起着关键作用，其影响了界面处原子的成键和电荷转移，使得Fe3O4的磁矩增大，因此可通过调控界面处的O含量来调控界面耦合的强度。通过计算Fe3O4(111)/石墨烯异质结的不同界面的电子结构，发现界面终端不同，磁性不同；磁矩均增大，最大增加18.5%。界面中Fe(A)的磁矩变化比较大，这是由于Fe(A)比Fe(B)周围有更少的氧，更容易受界面影响。由于受界面的影响，Fe3O4自旋极化率降低。这说明界面终端在调控界面体系的磁性和自旋极化中起着重要的作用。