【摘 要】
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近年来,药物大规模生产和使用导致大量医药废水进入水环境系统,破坏生态平衡的同时也阻碍了社会经济的发展。如何高效去除医药废水中的抗生素和重金属污染物成为环境污染防治领域的重要课题。金属有机骨架材料（Metal-Organic Frameworks,MOFs）作为一种新型吸附剂,因其结构可调和巨大的比表面积等优点已广泛用于吸附分离领域。然而,MOFs材料应用于吸附的过程中存在水相中易流失、难分离再生等
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近年来,药物大规模生产和使用导致大量医药废水进入水环境系统,破坏生态平衡的同时也阻碍了社会经济的发展。如何高效去除医药废水中的抗生素和重金属污染物成为环境污染防治领域的重要课题。金属有机骨架材料（Metal-Organic Frameworks,MOFs）作为一种新型吸附剂,因其结构可调和巨大的比表面积等优点已广泛用于吸附分离领域。然而,MOFs材料应用于吸附的过程中存在水相中易流失、难分离再生等缺陷。为解决这些问题,人们对复合材料的研究不断深入,MOFs和聚合物的复合材料逐渐成为工业废水处理领域研究热点。本论文针对重金属及抗生素污染,通过冰模板-冷冻干燥法,分别以羧甲基纤维素（Carboxymethyl cellulose,CMC）和聚氧化乙烯（Polyethylene oxide,PEO）作为交联剂和致孔剂制备四种MOFs杂化泡沫:MIL-100（Fe）/CMC、ZIF-8/CMC、MIL-100（Fe）/PEO和ZIF-8/PEO,并探究了其对含四环素（Tetracycline,TC）和铜离子(Cu2+)混合污染物的吸附性能以及吸附机理。（1）MIL-100（Fe）/CMC的最佳制备条件为:MIL-100（Fe）80mg,壳聚糖（Chitosan,CS）70mg,戊二醛40μL,CMC 250mg。ZIF-8/CMC的最佳制备条件为:ZIF-880mg,CS 70mg,戊二醛30μL,CMC 300mg。应用XRD、氮气吸附-脱附试验、SEM、TGA等表征方法,分析两种MOFs的理化性质和形貌特征。结果表明,MOFs杂化泡沫具有较强的机械强度和丰富的多孔结构,且复合后的材料保留了自身的特性。（2）确定了MIL-100（Fe）/CMC和ZIF-8/CMC的最佳吸附条件,两种MOFs的最佳吸附条件基本保持一致:吸附时间16h,初始浓度30mg/L,溶液p H6,MIL-100（Fe）/CMC和ZIF-8/CMC的最佳投加量分别为40mg和50mg。此时,MIL-100（Fe）/CMC对于TC和Cu2+的去除率分别为87.42%和86.87%;ZIF-8/CMC对于TC和Cu2+的去除率分别为85.78%和86.89%。通过吸附再生试验探究两种MOFs的循环使用性能,MIL-100（Fe）/CMC可连续使用6个循环去除率仍在70%以上,但ZIF-8/CMC的循环再生性能较差,连续3个循环试验后出现坍塌现象。此外,完成了方法学验证,日内精密度和日间精密度RSDs%分别小于6.22%和7.08%,重复性RSD%小于6.43%;采用标准加入法对准确性进行考察,两种目标污染物的加标回收率在76.45%到105.43%之间,RSDs%小于7.01%,试验方法的适用性较好。吸附机制方面,MIL-100（Fe）/CMC和ZIF-8/CMC吸附TC、Cu2+的过程曲线与Langmuir等温线模型、拟一级动力学模型拟合度较高。（3）确定MIL-100（Fe）/PEO的最佳制备条件为:MIL-100（Fe）80mg,CS 70mg,戊二醛60μL,PEO 350mg;ZIF-8/PEO的最佳制备条件为:ZIF-8 100mg,CS 70mg,戊二醛40μL,PEO 250mg。表征结果显示,与CMC系列相比,在机械强度、比表面积和热稳定性能方面均得到了提升,且保留了原有金属有机骨架的性质。（4）确定了MIL-100（Fe）/PEO和ZIF-8/PEO的最佳吸附条件:吸附时间12h,样品初始浓度30mg/L,p H7,MIL-100（Fe）/PEO和ZIF-8/PEO最佳投加量分别为30mg和40mg。此时MIL-100（Fe）/PEO对于TC、Cu2+的去除率分别为95.34%和94.56%,ZIF-8/PEO对于TC、Cu2+的去除率分别为92.75%和94.89%。在稳定性试验中,MIL-100（Fe）/PEO和ZIF-8/PEO的循环使用次数均达到7次以上,此时去除率仍在70%以上。吸附机制方面,MIL-100（Fe）/PEO和ZIF-8/PEO吸附TC、Cu2+曲线与Langmuir等温线模型和拟二级动力学模型拟合度较高。综上四种MOFs杂化泡沫制备完成,MIL-100（Fe）金属有机骨架对TC具有较高的选择性,ZIF-8金属有机骨架对Cu2+具有较高的选择性。经过优化后的MIL-100（Fe）/PEO和ZIF-8/PEO,对Cu2+和TC的去除率提高了7%,吸附量提高了10mg/g,循环使用次数增加3-4次。本试验通过优化制备方法,得到的MOFs杂化泡沫具有优良的理化性能、超高的吸附和循环再生特性,为材料制备及复合污染物处理提供技术支撑。
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