【摘 要】
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H2O2是一种温和且环境友好的新型清洁能源。光催化合成H2O2具有低能耗、易操作、无污染的特点因而研究前景广阔。在光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有易于合成、易于功能化、适宜的电子能带结构等优点受到广泛关注。然而,载流子复合率高的缺点严重限制了其光催化产H2O2的性能。目前提高电荷分离效率的方法主要分为以下两类:利用醇类物质作为质子供体和对g-C3N4进行修饰。其中,以醇类物质作为质
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H2O2是一种温和且环境友好的新型清洁能源。光催化合成H2O2具有低能耗、易操作、无污染的特点因而研究前景广阔。在光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有易于合成、易于功能化、适宜的电子能带结构等优点受到广泛关注。然而,载流子复合率高的缺点严重限制了其光催化产H2O2的性能。目前提高电荷分离效率的方法主要分为以下两类:利用醇类物质作为质子供体和对g-C3N4进行修饰。其中,以醇类物质作为质子供体会导致生成的H2O2需要进一步纯化,修饰g-C3N4的方法大多涉及改变共价键,这需要复杂的前处理和苛刻的反应条件,可能会引起晶格结构的改变,进而影响电荷转移能力和氧化还原能力,因此在温和条件下用非共价键的固体质子供体改性g-C3N4可以避免在H2O2中引入杂质,避免复杂的预处理和苛刻的反应条件。本论文采用两种含羟基化合物羟乙基纤维素(HEC)和聚乙烯醇(PVA)分别通过氢键修饰g-C3N4,成功制备g-C3N4基复合光催化材料,并提高了其可见光照下光催化产H2O2的性能。主要内容及结论如下:(1)本研究探索了一种利用纤维素材料作为固体质子供体,在温和条件下通过氢键修饰g-C3N4以提高H2O2生成效率的方法。以羟乙基纤维素(HEC)为原料修饰g-C3N4,成功制备了CN/HEC复合材料,研究HEC修饰对g-C3N4光催化性能的影响。结果表明HEC修饰使得g-C3N4光催化产H2O2性能得到显著提升,生成的H2O2浓度受到CN/HEC中HEC含量、溶液p H、O2含量等因素的影响。机理分析表明CN/HEC复合材料可见光下通过连续的两步单电子氧还原途径生成H2O2,参与反应过程的主要活性物质包括·O2-和e-。实验结果和密度泛函理论计算(DFT)都表明HEC通过氢键修饰g-C3N4,HEC促进了电荷分离,并具有质子供体功能,在HEC的电荷分离与质子供体的协同作用下,CN/HEC的光催化产H2O2效率是g-C3N4的3.89倍。(2)以含大量羟基的聚乙烯醇(PVA)为原料修饰g-C3N4,成功制备了CN/PVA复合材料,验证了氢键对g-C3N4光催化活性的促进作用。研究同比例聚乙二醇(PEG)和聚乙烯醇(PVA)修饰对g-C3N4光催化性能的影响,实验结果表明,PEG和PVA均提升了g-C3N4光催化产H2O2性能,且羟基含量越高,促进效果越明显。当PVA与g-C3N4质量比为0.03时,CN/PVA的光催化H2O2生成效率是g-C3N4的5.17倍,是CN/HEC的1.38倍。自由基捕获实验、光电化学测试、XPS结果表明CN/PVA光催化反应中涉及的主要活性物质为·O2-,PVA修饰使得g-C3N4的C、N元素的电子密度增加,促进了g-C3N4的电荷分离,提高H2O2的生成效率,证明了含羟基聚合物通过氢键修饰g-C3N4促进了光催化剂的电荷分离。
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