【摘 要】
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氢能因具有高能量密度、来源丰富和应用范围广等优点,被认为是最有希望替代传统燃料的新型清洁能源。相比于传统的蒸汽重整技术而言,电解水制氢是一种环保、简单且可持续产生氢能的技术。电解水是将电能转化为化学能,涉及阴极的析氢反应(HER)和阳极的析氧反应(OER)。而电催化剂是发展电解水技术的关键,因此探索出高性能的电催化剂在电解水制氢技术中相当重要。过渡金属(如过渡金属氧化物和过渡金属磷化物)因其成本较
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氢能因具有高能量密度、来源丰富和应用范围广等优点,被认为是最有希望替代传统燃料的新型清洁能源。相比于传统的蒸汽重整技术而言,电解水制氢是一种环保、简单且可持续产生氢能的技术。电解水是将电能转化为化学能,涉及阴极的析氢反应(HER)和阳极的析氧反应(OER)。而电催化剂是发展电解水技术的关键,因此探索出高性能的电催化剂在电解水制氢技术中相当重要。过渡金属(如过渡金属氧化物和过渡金属磷化物)因其成本较低,含量丰富且具有良好的抗毒性而受到广泛的关注。但因导电率较低导致其电催化性能不佳。而双掺杂石墨烯因具有出色的导电性、化学稳定性和较大的比表面积而备受关注。为了解决以上问题,我们将过渡金属氧化物与双掺杂石墨烯进行复合,以期形成金属-杂原子-碳原子间强相互作何用,以提高其电催化性能。具体工作如下:一、采用表面活性剂(十二烷基硫酸钠)为模板,硝酸镍和硝酸钴为镍源和钴源,硫、氮共掺杂石墨烯(SNG)为基底,尿素为水解控制剂,通过简单的水热-煅烧方法成功制备了硫、氮共掺杂石墨烯支撑的棒状镍/氧化镍/氧化钴复合材料(Ni/Ni O/Co O@SNG)。在此基础上,为了利用具有中等电负性的P掺杂来充当Lewis碱位点,以次磷酸钠为磷源(400 mg)并通过低温磷化过程制备了Co P/Ni Co P@SNG-400复合材料。该材料在1 MKOH溶液中,在10 m A cm-2时的析氧和析氢过电位分别为313 m V和221 m V,塔菲尔斜率分别为128.34、102.75m V dec-1。为了进一步通过掺入高电负性的阴离子来调节金属中心的3d轨道电子的填充度以提高碱性HER活性,以次磷酸钠、硒粉分别为磷源和硒源(800 mg,20 mg),并通过低温磷硒化过程制备了三维纳米棒结构的Se-Co P/Ni Co P@SNG-800复合材料,其在1 MKOH溶液中,10 m A cm-2时析氢过电位为139 m V,塔菲尔斜率为118.41 m V dec-1。二、采用硝酸镍为镍源,硼、氮共掺杂石墨烯(BNG)为基底,以双氰胺为前驱体,通过高温掺杂、水热及两次煅烧成功制备了负载在薄层g-C3N4(CN)上的Ni/Ni O@BNG复合材料(Ni/Ni O@BNG@CN)。当掺杂温度为900℃、镍盐为5%、双氰胺为50 mg、热剥离时间为3 h时,得到最优的OER性能。Ni/Ni O@BNG-CN在1 MKOH溶液中,10 m A cm-2时的过电位为346 m V,塔菲尔斜率为118.59 m V dec-1。结果表明,相比于单掺杂而言,双掺杂可能更有助于吸附O/OH-,进而提高其OER性能。同时,通过改变掺杂温度可有效调节石墨烯中B原子、边缘N(吡啶氮和吡咯氮)和石墨氮的含量,从而改善催化剂的OER活性;其次,形成的镍-氮-碳(Ni-N-C)金属活性中心将有助于OER过程。此外,紧密堆叠且具有褶皱的薄层结构可有效阻止Ni/Ni O纳米颗粒的聚集,从而暴露出较多的活性位点,进而提高OER活性。上述的Ni/Ni O纳米颗粒、薄层的CN和富有缺陷的BNG三者之间的协同效应是OER性能提升的重要因素。
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