酞菁敏化TiO2纳米粉体制备及其光催化性能研究

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本文旨在通过染料敏化方式,拓宽纳米宽禁带半导体的光波段响应范围,改善半导体和敏化剂的结合方式,研发具有可见光波段响应的染料敏化半导体光催化剂。 论文系统总结了光催化剂理论及其制备的研究进展和热点方向;阐述了纳米TiO2光催化剂的研究进展、应用前景、面临的主要问题及其解决思路;重点讨论了通过对纳米TiO2光催化剂的有机染料敏化手段拓展光响应波段及提高光催化效率方面的研究现状和存在的主要问题。提出了采用水热法原位制备工艺研制开发具有高可见光催化性能的光催化剂,以及通过敏化剂与纳米TiO2化学键合来提高光催化剂稳定性能的工作思路。 采用钛酸丁酯、磺酸酞菁铜(CuPcTs)、乙醇、水等原料,在反应釜中控制TiO2的成核生长和CuPcTs的吸附同步进行,通过水热法原位制备了酞菁敏化纳米TiO2可见光催化剂;采用湿化学方法制备了以3、4-二羧酸吡啶化学键合链接TiO2粉体与CuPcTs的酞菁敏化纳米TiO2超分子催化剂。应用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(FT-IR)等测试手段,对两类催化剂的结构和性能进行了表征,取得了一系列重要结论和创新性成果,为进一步实现光催化剂的实用化打下了坚实的基础。 采用水热法原位制备了酞菁敏化纳米TiO2可见光催化剂,并且在实验中获得了一系列结论:研究了水热实验参数、热处理温度和光催化实验参数等对酞菁敏化纳米地TiO2的形成及其光活性的影响,确认制备的最适宜的水热工艺及热处理温度;研究了使用乙酰丙酮控制钛酸丁酯水解速率和同时添加CuPcTs以有效控制其浓度的水热法原位制备技术;水热条件下TiO2成核生长和敏化剂的吸附同步,使得酞菁敏化纳米TiO2具有互穿结构;通过甲基橙(MO)溶液的降解前后的吸收光谱变化,验证了酞菁敏化纳米TiO2的可见光催化能力;通过不同波长可见光催化MO实验结合其他多组实验,表明在可见光下降解MO的敏化效果来自CuPeTs;确认了在可见光范围水热法原位制备的酞菁敏化纳米TiO2具有降解MO等含苯环有机物的能力;以光催化实验中样品的重复使用情况作为衡量稳定性的标准,其第三次循环降解率比
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