【摘 要】
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近年来,柴油车排放的尾气污染物给大气环境和人类生命健康带来了极大的危害。其中碳烟颗粒物不仅是城市雾霾的主要组成成分,而且其极易通过人体呼吸系统而进入肺部和血液中,造成肺癌、哮喘以及心血管疾病等。目前,催化燃烧技术和柴油车尾气颗粒捕集技术相结合是最常用的后处理技术,而该技术的核心是开发具有高碳烟催化活性的催化剂。近几年,Co、Ce基金属氧化物凭借其良好的催化活性和优异的氧化还原性能,在催化领域中被广
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近年来,柴油车排放的尾气污染物给大气环境和人类生命健康带来了极大的危害。其中碳烟颗粒物不仅是城市雾霾的主要组成成分,而且其极易通过人体呼吸系统而进入肺部和血液中,造成肺癌、哮喘以及心血管疾病等。目前,催化燃烧技术和柴油车尾气颗粒捕集技术相结合是最常用的后处理技术,而该技术的核心是开发具有高碳烟催化活性的催化剂。近几年,Co、Ce基金属氧化物凭借其良好的催化活性和优异的氧化还原性能,在催化领域中被广泛研究。本文以水热法为主,制备不同晶型结构的纯相金属氧化物（Co3O4和CeO2）以及纳米针状Co基复合金属氧化物(Mn0.5Co0.5-xNixOy)催化剂,并对催化剂的体相结构以及其表面物理化学性质进行了一系列表征,探讨相关的反应机理。具体研究内容如下:（1）采用水热法合成了三种不同晶型结构的纯相Co3O4（纳米立方体、纳米板和纳米花）催化剂。研究表明,无论是在松散接触还是紧密接触下,Co3O4纳米花相较于Co3O4纳米立方体和纳米板都表现出更优异的碳烟低温氧化活性,在紧密接触时,其T50和T90分别仅为369℃和474℃。这是由于Co3O4纳米花结构表面具有更多的Co3+阳离子和晶格氧,使其更易发生低温氧化还原反应。另外Co3O4纳米花优异的碳烟氧化活性还与其晶粒直径较小且具有良好的晶型结构有关,这种结构增大了催化剂与碳烟的接触效率。（2）采用水热法合成了纳米针状Co基复合金属氧化物(Mn0.5Co0.5-xNixOy)催化剂。在控制Mn的引入量不变的情况下,少量Ni的引入有利于提升催化剂的活性,但随着Ni引入量的进一步增加,催化剂的活性反而下降。研究表明,Ni的引入量存在一个最佳值x=0.1,此时催化剂表现出最高的碳烟氧化活性。这是由于Mn-Co-Ni之间存在较强的相互作用,Mn0.5Co0.4Ni0.1能在较低的温度下解析出大量晶格氧,且其纳米针状结构促进了催化剂和碳烟的接触。（3）采用水热法合成了两种不同晶型结构的纯相CeO2（纳米立方体和纳米棒）催化剂。研究表明,在同一煅烧温度下,纳米棒CeO2对碳烟的催化活性要优于纳米立方体CeO2,进一步研究表明,在纳米棒CeO2中,煅烧温度在300℃的纳米棒CeO2（Ce-r-300）表现出最好的碳烟催化活性,其T50和T90分别仅为358℃和458℃。这是由于纳米棒CeO2（Ce-r-300）具有较多的表面缺陷结构和氧空位,晶粒直径较小以及呈现出的纳米棒结构促进了其与碳烟的充分接触。（4）通过对比同为纳米立方体结构的Co3O4和CeO2催化氧化碳烟,研究发现,纳米立方体CeO2（Ce-c-500）比纳米立方体Co3O4具有更高的碳烟催化氧化活性。这是由于纳米立方体CeO2（Ce-c-500）能在更低的温度下解析出大量晶格氧,更易发生低温氧化还原反应,且其晶粒尺寸最小,有利于与碳烟的接触,进而促进碳烟氧化。图[46]表[18]参[124]
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