【摘 要】
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本文以泡沫镍(Ni foam,NF)作为整体式催化剂的基底,在泡沫镍的金属骨架上生长不同的片层状纳米结构,通过不同的负载形式负载活性组分,进而制备出兼具优异的催化活性和回收性能的整体式催化剂,将该催化剂对丁腈橡胶进行催化加氢,具体内容如下:(1)以泡沫镍为基底,垂直生长Ni(OH)2薄片,经高温处理后得到载体Ni O/NF,并将Pd(Ⅱ)浸渍负载在载体表面成功制备了Pd/Ni O@NF催化剂。研究
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本文以泡沫镍(Ni foam,NF)作为整体式催化剂的基底,在泡沫镍的金属骨架上生长不同的片层状纳米结构,通过不同的负载形式负载活性组分,进而制备出兼具优异的催化活性和回收性能的整体式催化剂,将该催化剂对丁腈橡胶进行催化加氢,具体内容如下:(1)以泡沫镍为基底,垂直生长Ni(OH)2薄片,经高温处理后得到载体Ni O/NF,并将Pd(Ⅱ)浸渍负载在载体表面成功制备了Pd/Ni O@NF催化剂。研究了处理温度对生成Ni O纳米薄片结构形貌的影响,在400℃热处理后得到的Ni O/NF载体比表面积是NF的6倍。同时,研究了催化剂表面过渡金属氧化物Ni O与活性组分Pd之间的相互作用,XPS及其元素分析表明二者之间存在强烈的电子效应,与Pd/NF催化剂相比,Pd/Ni O@NF催化剂的催化活性得到显著提高,在室温下反应3 h即可得到93.2%加氢度的氢化丁腈橡胶,解决了非均相加氢催化剂活性不足的问题。(2)为了解决催化剂在加氢过程中活性组分脱落损失导致催化剂活性降低的问题,利用水滑石(layered double hydroxide,LDH)的结构特性,采用尿素水解法和离子交换法制备了一种新型加氢催化剂Ni-Al-Pd Cl42-LDH/NF。研究了Ni2+/Al3+投料比对水滑石比表面积的影响,同时采用XRD,FTIR,SEM及XPS等表征手段证明了客体活性阴离子Pd Cl42-的成功引入。研究了催化剂在丁腈橡胶加氢反应的催化活性和稳定性,与负载型催化剂Pd/Ni-Al LDH@NF相比,Ni-Al-Pd Cl42-LDH/NF催化剂具有更优异的催化活性和回收稳定性,在室温下反应3 h即可得到92.8%加氢度的氢化丁腈橡胶,且连续使用三次仍保持良好的催化活性。
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