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相变磁性材料(PCMM)集相变材料(PCM)与稀磁半导体材料(DMS)特性于一体,不仅具有相变材料快速可逆的结构变化特点,而且当自旋有效引入到相变材料中时,新型的相变磁性材料的光、电、磁等特性会随着材料在晶态与非晶态之间发生可逆相变而发生变化,这为控制材料的磁性提供了相变这样一种便捷方式,并且有可能应用在新型的磁光、磁电耦合器件、信息存储器、逻辑器件和多功能自旋器件中。相变磁性材料作为新合成的多功能材料,潜在的应用前景受到研究者的广泛关注。但自旋是作为另外一个自由度引入到相变材料里面的,许多材料学的基础问题,如磁基态,磁性转换方式等尚未明确,还没有形成有关相变磁性材料磁与相变研究的完整体系。本文系统地研究相变磁性材料的制备工艺、结构特点、磁性与相变特性,分析了相变磁性材料中磁性来源的机理,提出了相变调控磁性的原理,为基于相变磁性材料的多功能自旋器件提供了材料级的基础研究。本文选择一种稳定的二组元相变材料锗碲(GeTe)作为基体,通过磁性离子的掺杂把自旋引入到非磁性的相变材料中。首先从基体材料GeTe的结构特征开始,通过磁控溅射方法制备了多晶相变材料GeTe薄膜,鉴于盐岩石结构的GeTe薄膜含有大量本征结构缺陷——阳离子空位,提出了替位取代的方法定量研究盐岩石结构的GeTe薄膜结构空位比例。选择与空位缺陷的电子半径接近的铁磁性元素钴,采用共溅射的方法制备均匀同质掺杂的Ge1-xCoxTe薄膜, X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)测试表明钻进入到GeTe填隙位置,将材料的本征结构问题转化为掺杂量问题,证明盐岩石结构的GeTe中空位比例为8%,并且基于超导量子干涉仪(SQUID)测试结果的自旋极化计算证实了8%的锗空位的合理性。基于晶态GeTe含有8%阳离子空位结构特点,使用脉冲激光沉积的方法制备了系列Ge1-xFexTe薄膜,优化制备工艺制备出成分保持性,厚度均匀性及表面平整度均较好的非晶态与晶态相变磁性材料薄膜。使用SQUID测量了制备的非晶态与晶态相变磁性材料Ge1-xFexTe薄膜的磁性行为,典型的磁滞回线(M-H)和较大的矫顽场说明薄膜材料中存在着铁磁交换作用。饱和磁化强度随着磁性离子浓度的增加而减小,说明薄膜料中存在着磁性离子之间的反铁磁交换作用。结合电输运特性的测量,发现晶态相变磁性材料Ge1-xFexTe薄膜的自由载流子空穴浓度非常高,在较低的磁性离子浓度(x=0.02)时达到1021cm-1,并且随着温度的变化,空穴浓度变化幅度不大,提出了低磁性离子浓度掺杂的Ge1-xFexTe薄膜磁性来源于自由载流子空穴调控铁离子之间的长程交换作用,是一种典型的RKKY交换作用。同时测量了薄膜材料的变温磁化曲线(M-T),分别对场冷和零场冷变温磁化数据进行了基于平均场理论的三维自旋波模型和改进的零场冷经验模型的拟合,发现薄膜的磁化行为是由材料的择优生长取向决定的,是一种本征铁磁性行为。高浓度磁性离子掺杂的样品中出现异常的二次铁磁相变现象,通过居里外斯定理的拟合,证明这种二次铁磁相变是从载流子调控的长程铁磁交换作用到铁离子偶极场之间的超顺磁效应的转变,铁离子之间偶极场的存在说明高浓度掺杂的样品中存在着聚集的铁磁团簇,这种聚集磁性离子团簇用一般的结构分析方法(XRD、TEM、Raman)是无法检测出来的,是由固溶体系的旋节分解导致的,因而提出了二次异常的铁磁相变作为旋节分解存在于稀磁半导体的直接实验证据。磁性机理的分析证明低浓度相变磁性材料Ge1-xFexTe薄膜的铁磁性是材料的本征属性。基于此,分别测量了晶态和非晶态Ge0.98Fe0.02Te薄膜的变温磁化曲线,探讨了相变前后相变磁性材料Ge0.98Fe0.02Te薄膜的铁磁作用机制的变化。发现晶态相变磁性材料的场冷磁化曲线遵循平均场理论的T3/2定理,说明材料的磁性来源于长程铁磁交换作用,这种长程作用是由材料内部高载流子浓度(p>1020cm-3)调制形成的。而非晶态相变磁性材料的场冷磁化曲线则遵循居里外斯定理,说明材料的磁性来源于短程铁磁交换作用,这种弱短程交换作用常见于低电导磁性半导体,由于自由载流子浓度较低不足以形成长程的铁磁交换作用,在材料内部局域地区形成短程铁磁交换作用。因而提出相变调控铁磁性的机理在于相变磁性材料内部铁磁交换作用长短程序的交替变化,而这正好与相变过程中相变材料的结构长短程序的变化是一致的。最后,考虑到单晶相变磁性材料可能具有较高的居里温度和较大的磁矩变化幅度,而这对于相变磁性材料的实际应用具有重要意义,因此尝试制备了高质量外延相变磁性材料薄膜。分别选用单晶MgO和BaF2衬底匹配α-GeTe和β-GeTe相的Ge1-xFexTe相变磁性材料晶格,提出了面内旋转45度制备高质量外延β-GeTe相Ge1-xFexTe薄膜的实验方案。分析发现,Ge1-xFexTe薄膜的相结构是由晶格应力决定的,而非传统报道的温度决定的,说明应力对相变磁性材料的晶态结构有着重大影响。Raman分析表明,Ge1-xFexTe薄膜的α-GeTe到β-GeTe的晶态结构相变是一种位移型的铁电相变,并且伴随着局域六配位Ge数目的增加,这与相变过程中材料从非晶态到晶态的结构变化趋势是一致的。