【摘 要】
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配位聚合物（CPs）是由金属离子或金属簇与有机配体连接而成的无机-有机杂化材料。CPs具有规则的孔隙、结构易于调控和修饰,因此在传感、气体分离、催化、发光和磁性等领域有着广阔的发展前景。CPs直接用于催化反应时,催化活性中心通常位于金属节点、有机连接体或孔隙中。另外,CPs可以通过后合成修饰（PSM）或组分交换引入催化位点。本文首先制备了1,3-双（4-苯甲酸甲酯）苯并咪唑鎓溴盐（M）,对M进行水
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配位聚合物（CPs）是由金属离子或金属簇与有机配体连接而成的无机-有机杂化材料。CPs具有规则的孔隙、结构易于调控和修饰,因此在传感、气体分离、催化、发光和磁性等领域有着广阔的发展前景。CPs直接用于催化反应时,催化活性中心通常位于金属节点、有机连接体或孔隙中。另外,CPs可以通过后合成修饰（PSM）或组分交换引入催化位点。本文首先制备了1,3-双（4-苯甲酸甲酯）苯并咪唑鎓溴盐（M）,对M进行水解合成了1,3-双（4-羧基苄基）-苯并咪唑鎓氯盐（H2L+Cl-）。然后将H2L+Cl-在溶剂热条件下与Sm（NO3）3·6H2O进行反应,得到一种稳定的二维层状结构配位聚合物[Sm（L）（NO3）2]n,记为Sm-CP。将Sm-CP分别与Ag（OAc）和Pd Cl2进行反应,成功地将Ag和Pd催化位点以Ag/Pd-NHC的形式修饰到Sm-CP上。制备出两种氮杂环卡宾（NHC）功能化的催化剂Ag-NHC@Sm-CP和Pd-NHC@Sm-CP,并对催化剂进行一系列表征（XPS、PXRD、SEM、TGA等）。结果表明,经过PSM后催化活性位点均匀分散在Sm-CP中。将Ag-NHC@Sm-CP用于CO2和苯乙炔的羧化反应中。实验结果表明:在苯乙炔为底物,碳酸铯作为碱,且CO2处于球压的条件下,催化剂用量为70 mg（0.35 mol%）,在50℃下反应16 h,苯丙炔酸产率可达到80%。经过2次循环后催化产率仍保持在70%以上,当循环到5次时苯丙炔酸的产率仍可以达到50%以上。将Pd-NHC@Sm-CP用于催化Suzuki-Miyaura交叉偶联反应中。实验结果表明:在苯硼酸和溴苯为底物的条件下,催化剂用量为7 mg（0.033 mol%）,在80℃下反应5 h,联苯产率可以达到99%。经过2次循环后催化产率仍保持在80%以上,当循环到5次时联苯的产率仍可以达到60%以上。此外,1,3-双（4-苯甲酸甲酯）苯并咪唑鎓溴盐（M）在CO2与氧化苯乙烯环加成反应中表现出良好的催化活性。在无溶剂且CO2处于球压的实验条件下,M用量为68 mg（2 mol%）,在100℃下反应24 h,碳酸苯乙烯酯产率可以达到94%。经过5次循环后,碳酸苯乙烯酯产率仍保持在90%以上。
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