合成气制乙醇催化剂的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:bj20089
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合成气制乙醇对我国的能源格局、经济发展和环保等方面具有重要意义。铭基催化剂是合成气制乙醇的最有潜力的催化剂之一。本文以TiO2和A12O3负载的铑基催化剂体系为研究对象,考察了助剂及其含量对催化剂性能的影响。采用等体积浸渍法制备了 Rh-Fe/TiO2催化剂,通过N2低温吸附、XRD、H2-TPR和CO-TPD考察了 Fe对催化剂性能的影响。H2-TPR结果表明Fe的加入能够促进Rh的还原。CO-TPD结果表明,Fe的添加抑制了 CO线式和桥式物种的生成,有利于CO孪式物种的生成。性能评价结果显示,在260℃、2MPa、3600mL/(g·h)的反应条件下,Fe的含量为4%时,CO转化率为11.7%,乙醇选择性高达22.6%。采用等体积浸渍法制备了 Rh-Fe-Ce/TiO2催化剂,通过N2低温吸附、XRD、XPS、H2-TPR、CO-TPD和DRIFTS考察了 Ce对催化剂性能的影响。XPS结果表明,Rh+与Rh0共同存在于还原后的Rh-Fe-Ce/TiO2催化剂表面,Fe和Ce的加入有利于Rh+物种的生成。H2-TPR结果表明,.Ce的加入能够促进Rh和Fe的还原。CO-TPD和DRIFTS结果表明,Ce的加入增加了 CO的吸附量。添加适量的Ce可以促进线式、桥式和孪式CO吸附物种的生成。性能评价结果显示,在260℃、2MPa、3600mL/(g·h)的反应条件下,Ce的含量为2%时,CO转化率为12.5%,乙醇选择性高达27.5%。采用等体积浸渍法制备了 Rh-La/Al2O3催化剂,发现La的加入有利于CO转化率和乙醇选择性。比较了相同条件下A12O3和TiO2负载的铭基催化剂。性能评价结果表明,TiO2负载的铑基催化剂性能较优。H2-TPR结果表明,TiO2的存在促进了 Rh的还原。CO-TPD结果表明,TiO2的存在有利于CO孪式物种的生成,从而有利于CO插入,导致乙醇选择性增加。
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