【摘 要】
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电镀、印染、冶炼、制革等工业生产过程中会产生大量有毒有害废水,如果没有恰当的处理方式,会对生态环境和人体健康造成严重影响。光催化技术由于可利用太阳光为驱动力,无二
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电镀、印染、冶炼、制革等工业生产过程中会产生大量有毒有害废水,如果没有恰当的处理方式,会对生态环境和人体健康造成严重影响。光催化技术由于可利用太阳光为驱动力,无二次污染,近年来受到广泛关注,已被广泛应用于还原减毒重金属、氧化降解有机物以及杀灭细菌微生物等领域。目前,开发新型高效的可见光催化材料、提高太阳能利用率,是研究热点方向之一。近年来,金属-有机框架材料(MOFs)的光催化应用逐渐兴起。组成MOFs的金属节点和有机连接体可以分别视为孤立的半导体量子点和光吸收天线,有利于提升/调控可见光吸收。与传统的金属氧化物半导体相比,MOFs材料具有高比表面积、丰富的拓扑结构和易于调节的孔道结构,已被应用于光催化还原CO2、产氢、催化等领域。本研究以地表中含量丰富的Fe作为中心金属,以2-甲基咪唑(2MI)、对苯二甲酸(H2BDC)为有机配体,采用室温结晶、溶剂热、紫外原位还原等方法制备了Fe(II)-2MI,Fe(III)-2MI,Fe-BDC/Fe-2MI异质结和Ag@Ag-2MI等可见光催化剂或电极,应用于含Cr(Ⅵ)废水处理或光催化抗菌。首先,在室温下制备了Fe(II)-2MI粉体光催化剂,热重分析(TGA)和X-射线衍射(XRD)表征表明,Fe(II)可以与2MI稳定络合,呈现无定形状,具有较大的比表面积(245.3 m2/g)和较好的光电流响应。可见光照射75分钟后可以高效还原Cr(Ⅵ)。此外,循环实验表明Fe(II)-2MI具有良好的稳定性。机理研究表明,Fe(II)-2MI具有适当的导带和价带位置,有利于Cr(Ⅵ)还原和有机物氧化。此外,通过溶剂热法制备了Fe(III)-2MI光电催化电极,XRD和XPS表征表明Fe(III)-2MI成功负载在FTO上。光电性能表征表明当Fe(III)-2MI前驱体浓度为0.13 M时制备的Fe(III)-2MI电极具有良好的可见光响应。以Cr(Ⅵ)和苯酚混合废水为模拟污染物,可见光照射5个小时,Cr(Ⅵ)还原率达到100%,苯酚降解率为80%,且具有良好的循环稳定性。进一步采用溶剂热法制备了Fe-BDC/Fe-2MI异质结。XRD和SEM表征发现,2MI的引入对Fe-BDC的形貌和结构影响显著,从粒状的MIL-53(Fe)变为纺锤状的MIL-88B(Fe)。相较于单配体的Fe-BDC和Fe-2MI,异质结复合材料呈现更佳的光电化学性能和Cr(Ⅵ)还原性能。其中,当起始金属离子、H2BDC、2MI摩尔比为1:0.5:10,制备的Fe-BDC/Fe-2MI具有最佳且稳定的光催化性能。本研究最后还对光催化抗菌剂进行了初步探讨,以拓展MOFs材料的实际应用。通过室温结晶和原位紫外还原制备了Ag@Ag-2MI光催化抗菌剂,催化剂表面SPR效应大大提高了可见光响应,在可见光下能实现对大肠埃希氏菌的高效灭杀。
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