双金属有机框架纳米复合材料的制备及催化性能研究

来源 :兰州理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:mfklyga
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随着纳米材料的不断研究和发展,载贵金属纳米复合材料在催化领域中有着巨大的研究价值。为了解决贵金属纳米颗粒作为催化剂成本高、耐用性差、易聚集等诸多问题,可以采用与其他材料复合的方法,比如金属有机框架(MOFs)常成为贵金属纳米颗粒良好的载体,从而有效的提高催化活性和稳定性。近几年,基于MOFs材料构建的纳米酶获得了研究者的广泛关注,MOFs材料又能与石墨相氮化碳(g-C3N4)、氧化石墨烯(GO)及二硫化钼(MoS2)等材料结合制备出更高性能的纳米酶。基于此,本论文以不同的双金属有机框架为基体,制备了三种纳米复合材料,采用XRD、SEM和XPS等测试方法对其结构和形貌进行了表征,并将材料应用于检测过氧化氢(H2O2)和催化降解有机染料,研究其催化性能。具体研究工作如下:(1)采用溶剂热法制备ZnNi-MOF和ZnNi-MOF/GO材料,再采用贵金属原位还原构建Pd@ZnNi-MOF/GO纳米复合材料。该复合材料在基体TMB条件下对H2O2具有优异的类过氧化物酶活性,在最佳反应条件下,H2O2浓度在0~1 m M范围内具有良好的线性、较高的灵敏度及较低的检测限(0.0289 m M)。在硼氢化钠(Na BH4)作为还原剂条件下,Pd@ZnNi-MOF/GO复合材料对有机染料亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)的催化降解效率分别为95%和82%,表现出优异的催化性能。(2)采用溶剂热法制备CeZr-MOF材料,再将g-C3N4附着在CeZr-MOF上,最后将Pt贵金属负载在CeZr-MOF/g-C3N4的表面制备出Pt@CeZr-MOF/g-C3N4纳米复合材料。此复合材料具有较高的类酶活性,并且用肉眼可以观察到溶液由无色变为蓝色。这种纳米酶构建的比色传感器对H2O2传感响应迅速、检测限低以及稳定性好;线性检测范围为0~1 m M,检测限为0.071 m M。Pt@CeZr-MOF/g-C3N4对有机染料亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)的催化降解效率分别为94%和80%,表现出杰出的催化活性。(3)采用水热法合成CuCo-MOF/MoS2杂化材料,通过负载Pd纳米粒子成功制备Pd@CuCo-MOF/MoS2纳米复合材料,Pd纳米颗粒均匀的分散在其表面,它作为纳米复合材料模拟酶具有卓越的类过氧化物酶活性。对于H2O2的检测,具有较宽的线性检测范围(0~1 m M)和较低的检测限(0.0286 m M)。Pd@CuCo-MOF/MoS2对亚甲基蓝(MB)的催化降解,只用6分钟MB就能几乎完全被降解,呈现出良好的催化性能。
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