弹性体材料根据其可加工行为通常分为“热固性”和“热塑性”两类。其中“热固性”弹性体材料一次加工成型,无法后续再加工;而“热塑性”弹性体材料可以反复加工,更加绿色环保。商业化的“热塑性”弹性体材料通常是通过其中的部分组成的玻璃化或者结晶来形成“交联”。因此,其加工窗口受该组分的玻璃化温度或者熔融温度来控制,通常比较固定。可逆超分子网络是指通过非共价键（氢键、离子键等）的交联作用形成的可逆瞬态交联网络,其具有诸多传统“热塑性”弹性体材料所不具有的特性,如动态可逆、可自修复、环境响应等,在近年来成为弹性网络材料领域的研究热点之一。本论文结合传统的“热塑性”弹性体材料和可逆超分子材料的优势,通过掺杂Keggin结构的多金属氧簇（纳米簇）来构筑可逆单元,开发流变加工性质更加丰富可控的超分子弹性体网络材料,主要研究内容如下:首先,通过可逆加成-断裂链转移聚合（RAFT）方法制备ABA型聚乙烯基咪唑-聚丙烯酸丁酯-聚乙烯基咪唑三嵌段共聚物,其中构成A段的乙烯基咪唑聚合度较低,χN值较小,共聚体系中AB链段在测试温度范围内不会发生微观相分离。在此基础上,通过多金属氧簇来质子化A链段,由于去质子的酸根带负电,质子化的A单体带正电,两者具有强的静电吸引作用,该作用诱发A和B链段发生相分离,形成超分子弹性体材料。研究结果表明体系相分离后的微相区尺寸、平台模量和固液转变温度强烈依赖多金属氧簇的含量,且平台模量和固液转变温度可在很宽范围内调节。另外,通过线性流变测试得到的固液转变温度可用于估算缔合能的大小,进而建立该共聚物与多金属氧簇复合体系的结构和流变加工性能之间的关系。在此基础上,本文进一步研究微相分离的ABA嵌段共聚物与多金属氧簇复合体系的结构与流变学行为,其中A段为聚4-乙烯基吡啶,B段为聚丙烯酸丁酯,通过调节χN值可实现AB的微观相分离。研究发现,由于多金属氧簇酸根和质子化后的A单体间存在强静电吸引作用,质子化后的A链段从其富集相解离的特征时间远长于没有被质子化的A链段。因此,体系的线性黏弹谱表现出两步特征松弛,其中快松弛和慢松弛过程分别受到χN和静电相互作用能控制。为更深入的理解两种松弛行为对应的分子动力学行为,这部分研究工作中建立了流变学模型来预测两个过程对应的平台模量。最后,本文研究了纳米簇与无规共聚物复合体系的相结构与流变性能的关系。这部分研究通过RAFT合成方法制备出了聚苯乙烯-聚2乙烯基吡啶无规共聚物,其中2-乙烯基吡啶（2VP）作为可交联单元其含量在0到1之间变化。与前面研究类似,多金属氧簇诱导两种共聚组分发生分相。随着共聚物中2VP的增多,复合体系可获得三类分相结构:（1）2VP和多金属氧簇富集相为分散相,苯乙烯（St）富集相为连续相;（2）两相均为连续相;（3）2VP和多金属氧簇富集相为连续相,St富集相为分散相。线性流变学研究进一步发现,复合体系的玻璃态模量受体系的连续相控制,而黏弹态的模量受到2VP和多金属氧簇富集相的局部玻璃化温度和链均交联点数共同控制。