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水热碳化-活化工艺可实现高水分餐厨垃圾向多孔碳材料的有效转化,有利于餐厨废弃物的清洁高效处理和资源高值利用。本论文依据水热处理-活化制备多孔碳材料的工艺方案,选择湖北省典型餐厨垃圾柑橘皮作为处理对象,并针对餐厨垃圾成分复杂和多孔碳性能优化的技术难点进行相关研究,其中的关键科学问题包括:(1)原料典型组分对水热炭理化性质的影响机理仍不明确;(2)如何实现水热-活化工艺与掺氮改性技术的有效结合,以提升多孔碳吸附性能;(3)原料各组分对优化后掺氮工艺路径的适应性差异,以及对改性多孔碳结构的作用机制有待探究。针对上述问题,本论文开展了以下研究:
通过原料组分含量调控的水热实验和量化拟合分析,从典型组分影响角度解释了柑橘皮水热碳化作用机理。研究发现不同原料所得水热炭的碳元素含量差异较小,反映出水热碳化的均质化作用特点。水热碳化过程中,纤维素和半纤维素促进糠醛等水热中间产物的聚合反应,提升水热炭呋喃类结构及活性含氧基团含量,促进水热炭表面微球结构形成,增强水热炭活化潜力。木质素促进酚类结构聚合和碳基结构的芳构化反应,提升水热炭芳环结构和醚键基团,且抑制水热炭微球形成。
提出了柑橘皮水热处理过程与掺氮改性过程耦合的新方法,并明确该方法对活化后多孔碳吸附能力的优化机制。在柑橘皮水热过程实现尿素同步掺杂,制备的水热炭再经KOH活化得到高性能多孔碳材料。研究发现,活化温度在600-800℃时,碳材料含氮结构与KOH活化中间产物K2CO3进一步发生反应,以此提升多孔碳孔隙结构,比表面积可达3053m2/g,对应甲苯饱和吸附量可至724mg/g,碘吸附量可至2252mg/g,性能均明显优于常规方法所得多孔碳。此外在500-800℃活化时,碳材料比表面积相对增量和氮含量相对减量呈现良好正线性关系,表明增加碳材料含氮结构可有效提升其活化增孔效果。
明确了柑橘皮典型组分与水热掺氮优化路径的内在关联,并揭示了半纤维素组分对水热炭掺氮结构和多孔碳孔隙结构的优化机制。水热掺氮过程中,半纤维素组分通过增加水解产物与含氮物质结合程度,大幅提升掺氮效果,其中半纤维素组分主要促进对活化增孔起重要作用的吡咯/吡啶酮氮结构形成,提高掺氮结构活化增孔效率,从而提升对应多孔碳孔隙结构。而纤维素组分不利于水热掺氮过程的原料降解,抑制碳化程度,掺氮效果差且含氮结构参与活化反应程度低,对应多孔碳比表面积减小。木质素组分可略微促进含氮结构增加,但同时抑制表面含氧基团形成,对多孔碳总比表面积无明显提升作用。
综上所述,合理调控餐厨垃圾组分,通过水热掺氮-活化技术工艺可制备孔隙发达的高性能多孔碳吸附剂,本论文为餐厨垃圾的减量化处理和资源化高值利用提供了创新思路和理论基础。
通过原料组分含量调控的水热实验和量化拟合分析,从典型组分影响角度解释了柑橘皮水热碳化作用机理。研究发现不同原料所得水热炭的碳元素含量差异较小,反映出水热碳化的均质化作用特点。水热碳化过程中,纤维素和半纤维素促进糠醛等水热中间产物的聚合反应,提升水热炭呋喃类结构及活性含氧基团含量,促进水热炭表面微球结构形成,增强水热炭活化潜力。木质素促进酚类结构聚合和碳基结构的芳构化反应,提升水热炭芳环结构和醚键基团,且抑制水热炭微球形成。
提出了柑橘皮水热处理过程与掺氮改性过程耦合的新方法,并明确该方法对活化后多孔碳吸附能力的优化机制。在柑橘皮水热过程实现尿素同步掺杂,制备的水热炭再经KOH活化得到高性能多孔碳材料。研究发现,活化温度在600-800℃时,碳材料含氮结构与KOH活化中间产物K2CO3进一步发生反应,以此提升多孔碳孔隙结构,比表面积可达3053m2/g,对应甲苯饱和吸附量可至724mg/g,碘吸附量可至2252mg/g,性能均明显优于常规方法所得多孔碳。此外在500-800℃活化时,碳材料比表面积相对增量和氮含量相对减量呈现良好正线性关系,表明增加碳材料含氮结构可有效提升其活化增孔效果。
明确了柑橘皮典型组分与水热掺氮优化路径的内在关联,并揭示了半纤维素组分对水热炭掺氮结构和多孔碳孔隙结构的优化机制。水热掺氮过程中,半纤维素组分通过增加水解产物与含氮物质结合程度,大幅提升掺氮效果,其中半纤维素组分主要促进对活化增孔起重要作用的吡咯/吡啶酮氮结构形成,提高掺氮结构活化增孔效率,从而提升对应多孔碳孔隙结构。而纤维素组分不利于水热掺氮过程的原料降解,抑制碳化程度,掺氮效果差且含氮结构参与活化反应程度低,对应多孔碳比表面积减小。木质素组分可略微促进含氮结构增加,但同时抑制表面含氧基团形成,对多孔碳总比表面积无明显提升作用。
综上所述,合理调控餐厨垃圾组分,通过水热掺氮-活化技术工艺可制备孔隙发达的高性能多孔碳吸附剂,本论文为餐厨垃圾的减量化处理和资源化高值利用提供了创新思路和理论基础。