己二腈部分加氢合成氨基己腈负载型镍基催化剂的研究

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己二腈部分加氢合成氨基己腈是丁二烯氢氰化合成己内酰胺新工艺的关键步骤,研制和开发性能优良的加氢催化剂具有重要的实际意义。本文采用等体积浸渍法制备了一系列负载型镍基催化剂,利用BET、TPR、XRD及活性评价等多种研究方法考察了载体焙烧温度、助剂、还原条件、反应条件等因素对催化剂结构和反应性能的影响,并对催化剂再生进行了初步的探索。研究表明,由γ-Al2O3经1473 K焙烧获得的α-Al2O3载体所制备的催化剂具有较佳的己二腈部分加氢反应性能,此与其具有较大孔径及较弱酸性密切相关。K2O助剂可以明显提高Ni/α-Al2O3加氢反应的稳定性及氨基己腈的选择性,而经K2O和La2O3双元助剂改性的Ni/α-Al2O3催化剂性能更佳。采用高压釜反应器,考察了反应条件对MgO、K2O和La2O3共同改性的Ni/α-Al2O3催化剂己二腈部分加氢反应性能的影响。结果表明,在4.4 MPa,377 K及一定量氨存在的情况下,可以获得己二腈转化率为73.5%及氨基己腈的选择性为78.6%的结果。在保持催化剂与己二腈的质量合适的比(0.13~0.16)的情况下,通过提高己二腈的浓度可以增大反应体系处理反应物的能力。通过焙烧-还原方法再生的催化剂可以获得与新鲜催化剂基本接近的己二腈部分加氢反应性能。
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