CuMnOX/MIL-100(Fe)脱除燃煤烟气中Hg~0的性能研究

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燃煤烟气中的重金属Hg~0对环境和人类健康均有很大危害,现有污染物控制装置很难将其彻底脱除。本实验以MIL-100(Fe)作为载体,利用浸渍法及煅烧工艺制备CuMnOX/MIL-100(Fe),探究其Hg~0脱除效果,得出以下结论:在常温、无腐蚀性酸等条件下成功合成MIL-100(Fe),采用浸渍法和煅烧工艺将铜锰金属氧化物均匀的负载于MIL-100(Fe)表面,借助MIL-100(Fe)大的比表面积,Fe、Cu、Mn、O等元素均匀的分布于样品的表面。样品在200℃至500℃温度区间煅烧,得出500℃煅烧更有益于金属氧化物等活性位点的生成,因此达到最好的Hg~0脱除效果;与单一金属负载相比,铜锰二元金属氧化物负载的CuMnOX/MIL-100(Fe)表现出更好的脱汞效果,这得益于各金属元素间形成良好的协同作用;在温度40℃至200℃区间,120℃表现出最佳汞脱除效果,这体现出催化剂具有良好的低温活性;与Fe2O3作为载体相比,MIL-100(Fe)依据其优异的孔隙结构、极大的比表面积、均匀分布的Fe活性位点,达到了更好的脱汞效果。在N2气氛下,主要消耗催化剂本身的晶格氧,氧气的通入可补充消耗的晶格氧,并在催化剂表面形成化学吸附氧等活性物质;烟气中SO2气体通过与金属氧化物反应生成稳定的硫酸盐和亚硫酸盐,破坏活性位点,沉积于催化剂表面使得活性成分失活,从而抑制了Hg~0的脱除;H2O通过与Hg~0产生竞争吸附,覆盖于Hg~0吸附的活性位点上,抑制了Hg~0的脱除;NO气体会促进Hg~0的脱除,这归因于NO易吸附于活性位点上生成中间产物NO2,其可在催化剂表面充当活性位点,与Hg~0反应生成Hg O、Hg NO3或者Hg(NO3)2,从而促进了Hg~0的脱除。Hg~0在CuMnOX/MIL-100(Fe)表面遵循准一、二级动力学模型,吸附速率主要取决于外部传质和内部化学吸附。CuMnOX/MIL-100(Fe)具备良好的顺磁性,经8次循环依然保持良好的热再生性能。
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