EK/漆酶联用对土壤中菲的迁移转化及数学模型构建

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电动力学(Electrokinetic,EK)修复技术是一种新兴的原位土壤修复技术,目前EK技术的一些组合技术正逐渐被人们关注。本文首先研究了电场作用下菲在土壤中迁移转化的物理化学过程,并选取影响菲迁移转化的主要因子:电渗流、电迁移、对流和弥散。根据质量守恒原理,推导出土壤中菲迁移/转化的控制方程,结合COMSOL Multiphysics软件,构建了EK作用下土壤中菲的迁移模型以及EK/漆酶作用下土壤中菲的迁移转化模型。主要结论如下:(1)在EK体系下,根据质量守恒及电荷守恒的原理,开发了一种新的模型—M4EKR。结合文献资料,确定了模型的相关参数、边界条件和初始条件。采用COMSOL Multiphysics 5.3中的流体流动、化学物质传递和电化学模块对土壤菲的迁移进行了数值模拟。发现菲的浓度分布均呈“碗状”;在最佳条件(EK电压为2 V?cm-1,土壤孔隙率为0.48)下,菲的最大迁移率为44.35%;将模型结果与实验结果比对,二者趋势基本一致,证明了该模型运用于EK修复菲污染土壤是可行的。(2)在EK/漆酶体系下,基于迁移模型添加了新的模块-化学反应工程,并选取了电压、孔隙率和漆酶浓度三种控制因素对菲污染土壤进行修复研究,同时对菲的迁移转化进行数值模拟。发现实验结果和数值模拟结果与EK体系中菲的浓度分布类似,均呈“碗状”分布;在最优条件下,实验结果和模拟结果中菲的最大转化率分别为61.1%和54.15%;实验结果证明漆酶浓度对菲的迁移转化模型中转化部分的贡献较大;将实验结果与模拟进行比对,两者趋势大体一致,证明了该模型运用于EK/漆酶修复菲污染土壤是适用的。(3)结合两种体系下的研究结果,发现菲转化的主导作用是漆酶的催化氧化,而与EK中两极附近的电解作用无关,采用GC-MS分析,通过与质谱图库对比,确定了菲的转化产物和转化途径为9,10-菲醌→2,2’-联苯二甲酸→邻苯二甲酸。
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