典型有机污染物的光降解动力学及机理研究

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随着社会经济的快速发展,进入环境水体的有机物的数量和种类急剧增加,对环境生态造成了严重的污染,并对人体健康带来较大风险。高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)由于它的矿化能力强、快速、高效、无二次污染等众多优点而在有机废水处理中受到青睐。本文通过一种简单方便的AOPs技术即UV/H2O2/草酸高铁铵体系,主要进行了以下几个方面研究工作:1)研究了UV/H2O2/草酸高铁铵体系下甲苯胺蓝(Toluidine blue, TB)光降解过程中的影响因素,包括初始浓度、初始pH值、投加H202浓度和草酸高铁铵浓度等。2)研究了UV/H2O2/草酸高铁铵体系下,孔雀石绿(Malachite green, MG)光降解过程中的影响因素,包括初始浓度、初始PH值、投加H202浓度和草酸高铁铵浓度等。3)研究了UV/H2O2/草酸高铁铵体系下,苯酚(Phenol)光降解过程中的影响因素,包括初始浓度、初始pH值、投加H2O2浓度和草酸高铁铵浓度等。4)对MG和苯酚的降解产物进行了SPE富集并经GC-MS鉴定,并根据降解产物初步探讨了MG和苯酚的可能降解途径。从以上的研究获得了如下结论:1)TB初始浓度越低光降解越快;酸性条件有利于TB的降解,其最佳降解pH为4.O。在UV/H202体系中,随H202浓度的增加,TB降解率先增加后减少,H2O2浓度在100mmol/L时,TB降解率最高;TB降解率随草酸高铁铵浓度增加而增加,草酸高铁铵浓度为10.0mmol/L时TB降解率最高;相比于其他体系,UV/H2O2/草酸高铁铵体系的降解效果最好,当H2O2:草酸高铁铵浓度比在10:2和40:4时降解率较高,降解率可达88%以上。2)MG初始浓度越低光降解越快;碱性条件有利于MG的降解,其最佳降解pH为11.0;随H2O2浓度的增加,MG降解率先增加后减少,在100mmol/L时,降解率最高;MG降解率随草酸高铁铵浓度增加而增加,于10.0mmol/L时MG降解率最高;UV/H2O2/草酸高铁铵体系的降解效果较强,当H202:草酸高铁铵浓度比在1-20:1时降解率均高于90%。3)苯酚初始浓度越低光降解越快;酸性条件有利于苯酚的降解,其最佳降解pH值为4.0;随H202浓度的增加,苯酚降解率先增加后减少,在100mmol/L时,降解率最高;苯酚降解率随草酸高铁铵浓度增加而增加,于10.0mmol/L时苯酚降解率最高;UV/H202/草酸高铁铵体系的降解效果较强,当H202:草酸高铁铵浓度比等于40:5时,苯酚的降解效果最好,降解率可达98.89%。4)MG和苯酚降解产物的SPE富集后,GC-MS分析,得到以下几种降解产物:MG的降解产物有(N,N-二甲基氨基-苯基)-苯甲酮和N-甲基-3-羟基-苯胺;苯酚的降解产物有1,2,3-三羟基-丙烷。5)光降解机理:在羟基自由基的进攻之下,主要发生了C-C键的断裂和C-N键的断裂过程。
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