【摘 要】
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钠离子电池因与锂离子电池有着相似的工作原理而备受各界关注。作为钠离子电池的重要功能组成部分,正极材料是决定钠离子电池整体性能的关键因素之一。在众多正极材料中,P2型层状锰基氧化物因具有理论比容量大、结构稳定性高和毒性低等优点成为最具应用前景的钠离子电池正极材料之一。然而,在Na+脱出/嵌入过程中,Jahn-Teller效应、多相不可逆转变、电解液分解等问题,导致晶体结构稳定性和电化学性能严重恶化。
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钠离子电池因与锂离子电池有着相似的工作原理而备受各界关注。作为钠离子电池的重要功能组成部分,正极材料是决定钠离子电池整体性能的关键因素之一。在众多正极材料中,P2型层状锰基氧化物因具有理论比容量大、结构稳定性高和毒性低等优点成为最具应用前景的钠离子电池正极材料之一。然而,在Na+脱出/嵌入过程中,Jahn-Teller效应、多相不可逆转变、电解液分解等问题,导致晶体结构稳定性和电化学性能严重恶化。为改善P2型层状锰基氧化物的结构和电化学性能,本文通过Ti、Li元素掺杂和复合改性开展了一系列研究。首先,为了优化P2-Na0.67Ni0.33Mn0.67O2材料的结构稳定性,通过溶胶凝胶法合成了一系列Ti掺杂的P2-Na0.67Ni0.33Mn0.67-xTixO2（0≤x≤0.4）正极材料。研究表明,适量Ti掺杂通过抑制Na+/空位有序、过渡金属离子的电荷有序和2.5-4.4 V范围内的多相转变,提高了其结构稳定性。同时,Ti掺杂可以扩大层间距,提高Na+扩散和电子迁移速率。其中,当Ti掺杂量为0.3 wt%时,P2-Na0.67Ni0.33Mn0.37Ti0.3O2材料在0.1C下2.5-4.4 V内循环25周后,可逆比容量从47.8 mAh/g提升至90.4 mAh/g,容量保持率从37.2%提升至69.]%。其次,针对Ti掺杂P2-Na0.67Ni0.3Mn0.37Ti0.3O2材料比容量低和循环寿命短等问题,通过溶胶凝胶法合成了一系列Li掺杂正极材料。研究表明,Li掺杂不仅能诱导氧阴离子参与高电压下的电荷补偿,还能抑制Na+脱出/嵌入过程中不利的P2-O2相变,促进Na+和电子扩散。因此,Li掺杂层状氧化物正极材料具有更高的可逆比容量,更好的倍率性能和更长的循环稳定性。其中,与原始 Na0.67Ni0.33Mn0.37O2相比,Na0.95Li0.15Ni0.25Mn0.6O2在 0.5 C 下 1.5-4.5 V 内循环,可逆比容量从127.7 mAh/g提高至135.9 mAh/g,循环100周后容量保持率从14.9%提升至64.6%。最后,为了进一步改善P2-Na0.95Li0.15Ni0.25Mn0.6O2材料在大倍率下的长循环性能,通过溶胶凝胶法结合冷冻干燥过程制备了一系列P2型Na0.95Li0.15Ni0.25Mn0.6O2@x wt%rGO（0.1≤x≤0.8）复合材料。研究结果表明,适量石墨烯复合有利于提高材料在大倍率条件下的电化学性能。当石墨烯量为 5 wt%时,Na0.95Li0.15Ni0.25Mn0.6O2@5 wt%rGO 材料在 200 mA/g 下 2.0-4.5 V内循环300周后,容量保持率从原始材料的32.9%提升至47.4%。
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