论文部分内容阅读
近些年来,雾霾天气越来越常见,严重的影响了人们的健康和生活,因此人们对汽车尾气的排放标准提出了更高的要求,尤其是严格要求NOx的排放量。汽车尾气三效催化剂是净化汽车尾气的有效方法,可以达到同时去除机动车尾气中的NOx,CO和碳氢化合物(HC)的目的。贵金属是汽车尾气三效催化剂中的催化活性中心,Rh在控制NOx排放方面起着重要的作用。在汽车行驶过程中,尾气中的氧含量是不断波动的,而三效催化剂只有当氧气浓度在理论空燃比附近才能使三种污染物的转化率达到最优值,当氧气过量时,NO转化率迅速下降。随着越来越严格的尾气排放标准,如何提高三效催化剂在贫燃条件下NO的转化率得到了越来越多的关注。本论文以负载型Rh催化剂为研究对象,详细研究了不同载体对负载型Rh催化剂还原NO性能的影响。 本文通过超声氧化共沉淀法制备了不同铈锆比的铈锆固溶体,并将贵金属Rh负载上去,分别在氧浓度为理论值和氧过量时,对其进行C3H8催化还原NO的活性探究。为了提高铈锆固溶体在高温下的稳定性,在铈锆固溶体中掺杂了Al,制备了铈锆铝复合物,比较了载体老化前后负载Rh的催化活性以及载体自身的稳定性。通过比较各催化剂的NO转化率,最终得出Rh在此反应体系中的最佳载体为ZrO2。最后将ZrO2载体纳米化,并将其负载至Al2O3棒上,对载体进行了优化。本文通过XRD、H2-TPR、N2吸脱附、SEM以及TEM等检测手段,得出了以下主要结论: 把贵金属Rh负载至铈锆固溶体和铈锆铝固溶体后,用于C3H8催化还原NO反应。发现当氧过量时NO转化率受到了抑制,而此时Rh/ZrO2催化剂表现出最好的活性。可能是因为Rh与ZrO2载体之间的作用力最弱,Rh在ZrO2载体上大多数以还原态的Rh存在。将Al掺杂至铈锆固溶体中有效的提高了铈锆固溶体的高温稳定性。将ZrO2载体纳米化,并将其负载至Al2O3棒上,选择性负载上Rh后,催化剂的催化能力得到了进一步的提高。