氮氧化物（NO_x）是大气的主要污染物之一,如何有效的消除NO_x污染,已成为环镜保护中的一个重要课题。CO催化还原NO是脱除NO_x的一个重要反应。在研究NO+CO反应体系中,催化剂的选择是最重要的一个环节,目前采用的脱硝催化剂—贵金属催化剂正面临着资源匮乏等问题。因此,用过渡金属代替贵金属的研究受到研究者的极大关注。TiO₂载体具有较好的抗水、抗痕量SO₂的效能以及在脱除NO_x过程中形成N₂的选择性高等优点,在催化领域,以TiO₂为载体的负载型催化剂用于脱除NO_x研究已有文献报道。另外,SnO₂表面具有丰富的晶格氧,较高的反应活性,近年来,被广泛应用于催化研究领域,它能与其它组分产生较强的相互作用。Sn_xTi_1-xO₂复合氧化物的活性和稳定性均优于单一的TiO₂和SnO₂。因此,Sn_xTi_1-xO₂负载CuO催化剂用于NO+CO反应,具有重要的理论指导意义。本论文以TiO₂、SnO₂和Sn_xTi_1-xO₂复合氧化物为载体,通过浸渍法制备了一系列催化剂,并通过BET、TG-DTA、H₂-TPR、XRD、Raman和FT-IR等技术研究了CuO/TiO₂、CuO/SnO₂和CuO/Sn_xTi_1-xO₂等催化体系在NO+CO反应中的活性,并对12%CuO/Sn_0.8Ti_0.2O₂催化剂在NO+CO反应中的机理进行了探讨。本论文的主要结果如下:1.TiO₂和SnO₂的结构及负载CuO对NO+CO反应性能的研究焙烧温度对TiO₂和SnO₂的结构有较大的影响。XRD和Raman分析结果表明,TiO₂经600℃焙烧已开始由锐钛矿相向金红石相转变,当焙烧温度为700℃时,样品已完全转化为金红石相。而SnO₂经600℃焙烧已基本晶化完全。600℃焙烧的TiO₂和SnO₂负载CuO催化剂对NO+CO反应的活性优于其他焙烧温度,6%CuO/TiO₂（600℃）在反应温度为375℃时,NO转化率达83%,而6%CuO/SnO₂（600℃）上NO转化率达90%时所需的温度仅为300℃。单一的TiO₂和SnO₂对NO+CO反应的活性较低,反应温度500℃时,NO转化率分别为14%和13%,负载CuO后,反应活性明显提高,CuO负载量仅为1%时,反应温度500℃时,NO转化率分别为29%和55%。总体上,CuO/SnO₂对NO+CO反应的活性优于CuO/TiO₂。H₂-TPR结果显示CuO/TiO₂在整个TPR过程中出现了四个还原峰（即α、β、γ和δ）,推测α峰是TiO₂表面高度分散的CuO物种的还原,β峰是孤立CuO的还原,γ峰是与TiO₂相互作用的CuO晶相的还原,δ是催化剂表面的CuO晶相颗粒的还原。CuO/SnO₂上,高温区均出现了两个还原峰,δ和ζ峰。我们认为这两个峰是SnO₂的分步还原:Sn⁴⁺→Sn²⁺→Sn⁰,低温区的峰因CuO负载量的不同而不同,他们分别以不同的CuO物种存在。2.CuO/Sn_0.8Ti_0.2O₂催化剂的NO+CO反应活性及反应机理CuO/Sn_0.8Ti_0.2O₂催化剂对NO+CO反应表现出较好的活性,反应温度300℃时,NO转化率达93%;H₂气氛预处理后,反应温度225℃时,NO转化率达100%。Raman谱图分析表明,Sn_0.8Ti_0.2O₂不是简单的TiO₂和SnO₂的复合,而是形成了新的晶相。XRD结果显示,CuO负载量为12%时,在2θ35.5°和38.7°处,出现了较不明显的CuO衍射峰。催化剂在H₂-TPR过程中均出现了四个还原峰（即α、β、γ和δ）,其中α、β和γ峰是CuO物种的还原,δ峰是载体的还原。FT-IR检测了NO和CO在催化剂表面的吸附,发现NO以分子态形式吸附在Cu²⁺和载体表面,吸附过程中形成了N₂O和NO₃^-,CO以分子态形式吸附在Cu⁺、Cu⁰和载体表面,NO和CO在催化剂表面共吸附时,选择性的遵循上述分子吸附的机理,无NO₃^-形成。3.催化剂上NO和CO吸附的红外光谱研究NO和CO在TiO₂、SnO₂及Sn_xTi_1-xO₂表面吸附,在1844～1907cm^-1处观察到了NO吸收峰,2113和2171cm^-1处观察到了CO吸收峰,1300cm^-1处观察到了硝酸盐的吸收峰,1600和1628cm^-1处观察到了NO₂的吸收峰,该吸收峰在吸附温度较高时观察不到,这说明化学吸附的NO₂在温度较高时会脱附或分解。当NO+CO共吸附在氧化态CuO/Sn_0.8Ti_0.2O₂催化剂表面时,硝酸盐和碳酸盐物种的吸收峰几乎观察不到,NO₂吸收峰也没有出现,在低温下能观察到N₂O的吸收峰,且在同一吸附温度下,N₂O的吸收峰随CuO负载量的增加而变强。NO和CO共吸附在12%CuO/Sn_0.8Ti_0.2O₂上时,2235cm^-1处对应的N₂O吸收峰的强度随吸附温度的升高先变大后变小,当吸附温度为500℃时,2235cm^-1处的吸收峰已检测不到,其变化规律和活性评价基本一致。吸附温度为150℃时,在3594～3782cm^-1出现了CO₂的吸收峰。催化剂的H₂气氛预处理对NO和CO的吸附有较大影响,200℃H₂气氛预处理的12%CuO/Sn_0.8Ti_0.2O₂上共吸附NO+CO,当吸附温度为300℃时,2235 cm^-1处的N₂O吸收峰已检测不到,这可能是H₂气氛预处理的催化剂活性较高,低温下就有利于NO向最终产物转化。但12%CuO/Sn_0.8Ti_0.2O₂经400℃H₂气氛预处理,吸附温度100℃时,2235 cm^-1处对应的N₂O吸收峰较小,吸附温度200℃时N₂O吸收峰较大,400℃时吸收峰消失,上述现象是催化剂表面的活性中心物种变化所导致的。