高级氧化技术是一种可以有效缓解水污染问题的手段,其中,以过一硫酸盐（Peroxymonosulfate,PMS）为氧化剂的反应因能产生强氧化性的硫酸根自由基（SO₄·-,氧化还原电位2.5-3.1 V）逐渐受到了研究者的青睐。金属基催化剂激活PMS时总是不可避免地溶出大量的金属离子,给环境带来二次污染。相比之下,氮（N）掺杂碳材料则具有性能优异和金属溶出量少的优势,然而,其可控的制备方法及深入的催化机理仍然需要进一步探究。基于此,本文以N掺杂碳材料的制备为出发点,通过调控杂原子的种类、孔隙结构以及碳的石墨化程度,制备了一系列高性能的N掺杂碳催化剂,并对PMS的活化机理进行了深入的分析和研究。以ZIFs（Zeolitic Imidazolate Frameworks）为前驱体制备了N掺杂的多孔碳（NPC）。通过热解ZIF-8得到的NPC含N量较高,且比表面积较大。随着煅烧温度的改变,材料的N掺杂量和存在形式都发生了变化。NPC对罗丹明B和苯酚表现出了优异的催化降解性能,机理的研究表明,由于N的引入,自由基和非自由基过程共同存在于PMS活化反应中。为了进一步提升NPC的性能,尝试制备多种异原子掺杂的碳材料。以ZIF-67(Co²⁺与2-甲基咪唑配位形成)为前驱体,在其表面包覆不同比例、含有三种杂原子（N、P和S）的聚六氯环三磷腈合4,4’-二羟基二苯砜（PZS）,利用煅烧过程中Co与P的反应,调控N、P和S三种原子的掺杂比例。用酸洗去金属物种后,得到了N、P和S三掺杂的空壳碳材料（NPSC）,壳层厚度仅为15 nm。温度的提高促进了S的掺杂,抑制了N和P的引入。在活化PMS方面,材料中三种异原子之间具有良好的协同效应。自由基捕获实验验证反应中自由基物种为·OH、SO₄·-和O₂·-,同时存在部分非自由基过程。材料的孔结构是影响催化性能的重要因素,以含有多种氨基酸的生物质头发为原料,利用KOH与碳高温下的反应,将头发转变为孔隙非常丰富的N、S共掺杂碳材料（NSC）,NSC的比表面积高达2937 m2/g,微孔为主要的孔结构。用吸附模型研究了NSC对双酚A（BPA）的吸附过程,吸附过程为催化剂表面的多层吸附,NSC/PMS可以通过吸附和降解两种作用去除98.4%的污染物。NSC中交联的微孔网络结构可以作为电子传输的通道,有机物和PMS快速富集在材料的表面,由非自由基过程产生的¹O₂能够高效地去除BPA。研究了碳的石墨化程度对PMS活化的影响,以ZIF-67为原料制备N掺杂的石墨化碳,在H₂/N₂混合气体下煅烧ZIF-67,热处理过程中,石墨化碳材料沿着Co的表面生长,逐渐形成管状结构。用酸洗去表面裸露的单质Co后,得到了相互交联的N掺杂石墨化碳纳米管框架结构（NCNTFs）,管的直径约为4 nm。NCNTFs-800/PMS对BPA展现出了优异的降解效果,用气质联用检测了BPA分解过程中存在的8种中间产物,对催化降解的路径进行了推测。自由基捕获实验证明反应的机理为非自由基过程,且活性物种为¹O₂。选用K₄Fe（CN）₆配合物为前驱体制备石墨化程度更高的N掺杂碳。在该结构中,6个CN-与1个Fe²⁺配位,这给金属元素提供了丰富的碳源和N源。将配合物在900℃下煅烧,Fe导向了碳纳米管和石墨化碳纳米片的生长,酸洗后,得到了包覆有Fe₃C颗粒的碳纳米管与纳米片的组装体（Fe₃C/NCNTs/GNS）。当该材料与PMS反应时,在30 min内就能降解97.8%的BPA。类似地,该反应中产生的活性物种也是¹O₂。通过对N掺杂无定型碳、石墨化碳纳米管以及N掺杂石墨化碳组装体几个体系的机理进行分析研究,发现碳材料活化PMS时,自由基和非自由基物种是共存的。材料中引入的石墨相N可以促进整体碳骨架表面电子的流动,非自由基过程更容易发生。碳材料的高石墨化程度和N掺杂是促进非自由基过程发生的重要因素。