有机/无机杂化材料的制备及其在重金属水处理中的应用

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重金属是一类不可降解、在环境中持续存在并能通过生物放大和食物链传递作用在生物和人体内富集的污染物,重金属污染是当今世界最重要的环境问题之一。因此,急需研发高效、低成本的重金属水污染处理技术来降低重金属对人类健康带来的危害和对生态平衡所造成的破坏。基于此研究现状和发展要求,本论文制备了结构不同的有机/无机杂化吸附剂,研究其对重金属离子的吸附性能,结果如下:1.以甲基丙烯酸丁酯(BMA)和甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)功能化的纳米SiO2为单体,通过可逆加成-断裂链转移自由基聚合(RAFT)法制备了PBMA/GMA-SiO2有机/无机复合吸附材料,并通过FT-IR、TGA、GPC、TEM和SEM对其结构和形貌进行表征。将这种新型吸附剂应用于Pb2+、Cd2+、Ni2+、Cu2+等重金属离子的模拟废水中,考察吸附时间、吸附温度、溶液pH、吸附剂用量以及金属离子初始浓度对吸附效果的影响,并对其吸附动力学和热力学特性进行了探讨。结果表明,溶液pH为6、初始浓度为600mg/L、温度为25℃、吸附时间为1h,PBMA/GMA-SiO2对Pb2+、Ni2+、Cd2+、Cu2+的饱和吸附量分别为423.80,87.36,71.69,60.49mg/g;热力学和动力学过程模拟结果表明,吸附的动力学过程比较符合准二级动力学速率方程,Langmuir等温方程比Freundlich等温方程更适合于描述此吸附行为;颗粒内扩散过程是吸附速率的控制步骤,但不是唯一的速率控制步骤;吸附剂经过3次吸附、脱附后,依然具有较强吸附重金属离子的能力。2.以SiO2-g-GMA和β-CD-Ac为单体,采用自由基交联共聚法合成了SiO2-g-GMA/β-CD-Ac水凝胶,用于吸附水中Cu2+,Pb2+,Cd2+和Ni2+等重金属离子。通过FT-IR、TGA、TEM和SEM对水凝胶的结构和形貌进行了表征,研究了水凝胶对Cu2+,Pb2+,Cd2+和Ni2+的吸附行为。结果表明,溶液pH是影响吸附量的重要因素,当溶液pH为6、初始浓度为400mg/L、吸附温度为25℃、吸附时间为1h,SiO2-g-GMA/β-CD-Ac对Cu2+,Pb2+,Cd2+和Ni2+吸附量分别为110.0,51.02,15.20,11.69mg/g;模拟平衡数据后显示,吸附为Langmuir单分子层吸附(R2>0.99),且为自发的放热过程;SiO2-g-GMA/β-CD-Ac对重金属离子的吸附能力为Cu2+> Pb2+> Cd2+> Ni2+。3.采用溶胶-凝胶法制备Fe3O4@SiO2-MPS-CS磁性水凝胶,并进行FT-IR、XRD、振动样品磁强计(VSM)等表征分析,对其结构和性能进行了表征。考察了壳聚糖含量、吸附时间、吸附温度、溶液pH以及Pb2+、Ni2+、Cu2+、Co2+、Bi3+、Cd2+初始浓度对吸附效果的影响,同时考察循环吸附性能、探讨吸附动力学和热力学特性。结果表明,随着壳聚糖相对含量的增大,吸附量先增大后减小,在最佳pH为6、吸附温度为25℃、初始浓度为500mg/L、吸附平衡时间为2h、m(Fe3O4/SiO2-MPS): m(CS)为1:4时,对Pb2+、Ni2+、Cu2+、Co2+、Bi3+、Cd2+的饱和吸附量分别为62.23、32.01、30.37、25.95、15.71、14.51mg/g;热力学和动力学模拟结果表明,吸附过程为二级动力学,Langmuir模型可以很好的描述此吸附过程;颗粒内扩散过程是吸附速率的控制步骤,但不是唯一的速率控制步骤。
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