【摘 要】
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电催化二氧化碳（CO2）还原是缓解温室效应、实现CO2资源化应用的有效方法之一。然而,在宽电位窗口上探索具有高活性和高选择性的电催化剂仍然是一个巨大的挑战。本论文合成了一种富含台阶缺陷的二维铋纳米片（SR-Bi NS）,并将其应用到电催化CO2还原反应中,显著提高了电催化CO2还原生成甲酸的电流密度和法拉第效率。具体研究内容如下:1.以氯化铋（Bi Cl3）为Bi源,锌粉（Zn）为还原剂,通过调控
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电催化二氧化碳（CO2）还原是缓解温室效应、实现CO2资源化应用的有效方法之一。然而,在宽电位窗口上探索具有高活性和高选择性的电催化剂仍然是一个巨大的挑战。本论文合成了一种富含台阶缺陷的二维铋纳米片（SR-Bi NS）,并将其应用到电催化CO2还原反应中,显著提高了电催化CO2还原生成甲酸的电流密度和法拉第效率。具体研究内容如下:1.以氯化铋（Bi Cl3）为Bi源,锌粉（Zn）为还原剂,通过调控反应时间和温度,制备了系列金属铋纳米材料。采用冰水浴超声处理,Bi Cl3与Zn粉反应,实现了SR-Bi NS的宏量制备。X射线衍射和X射线光电子能谱结果表明,SR-Bi NS属于六方相,表面由于被氧化,含有三价铋离子。原子力显微镜及超高分辨场发射透射电镜等表征表明,SR-Bi NS呈现二维片状形貌,厚度约为3.18 nm,且存在大量表面缺陷。2.研究了SR-Bi NS电催化CO2还原的性能。结果表明,在H-型电解池中,超过500 m V的电位窗口内,SR-Bi NS的甲酸法拉第效率大于90.0%。其中,在-1.0 V vs.RHE电位下,甲酸法拉第效率达96.5%,且能稳定运行18 h。另外,在-1.6 V vs.RHE电位下,甲酸部分电流密度高达167.2 m A cm–2。通过理论计算和电化学测试,进一步研究了SR-Bi NS电催化CO2转化为甲酸的机理。与商业铋（C-Bi）相比,由于存在丰富的台阶缺陷,SR-Bi NS具有更高的本征催化活性和更低的甲酸生成自由能,表现出更优异的电催化CO2还原活性。
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