中国黑碳气溶胶的地面浓度观测与模拟分析

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黑碳气溶胶(BC)是全球第二大致暖物质,制约我国BC研究的主要因素之一是缺少BC大气浓度的连续观测数据,从而无法对BC排放清单和BC大气过程进行观测验证。为了解决这一难题,本论文在以下三个方面开展研究:首先在北京密云进行了连续的BC观测;然后建立能够反映BC大气过程的数学方法,由观测数据推算出BC/CO排放比,并分析该地区的排放特征;第三,将大气化学模式对BC的模拟结果与观测数据进行比较,分析模式模拟BC大气过程的偏差,并对现有的中国BC排放清单的准确性进行评价。BC的观测地点为密云站,其地理位置能够反映华北平原的排放特征。BC的观测分析方法为光学法,观测时段为2010年4-10月,期间BC的平均浓度为2.26±2.33μg/m~3。经反向轨迹分析,在6-9月约70%-100%的气团来自于北京和华北平原,其余来自北方的较清洁地区,而这两部分来源在春季的贡献则基本相同。BC与CO的线性回归斜率(dBC/dCO)能够在一定程度上标识该地的排放特征,来自北京和华北平原地区气团的dBC/dCO为0.0050±0.0001μg m-3/ppbv,比北方气团的dBC/dCO要高出90%。基于本文建立的反映BC在大气中沉降和化学等过程的数学方法,由观测的dBC/dCO推算出华北地区的BC/CO排放比为0.0095±0.0002μg m-3/ppbv,比排放清单中华北平原地区的BC/CO排放比低21%。进一步分析发现,民用取暖部门的BC/CO排放比的误差最大,现有排放清单对该部门的BC排放贡献和/或BC/CO排放比例均有高估。本文使用GEOS-Chem大气化学模式对中国地区的BC进行模拟,将模拟结果与密云及另一连续观测站点崇明的观测数据比较,分析了模式对高污染现象和湿去除过程模拟中的偏差。在针对上述偏差筛选数据后,密云站的模式-观测比从0.89下降至0.67,崇明从1.1下降至0.73,表明模式使用的BC排放清单可能偏低。基于这两站和另外三个野外观测站点(龙凤山、太阳山和皋兰山)的非连续观测数据的模拟分析,本文对最新的中国BC排放清单的准确性进行了分析和评价。结果表明:华中、华北平原、长江三角洲地区的BC排放量分别被低估了74%±74%,33%±22%和27%±19%,而东北和中南地区的排放量则分别被高估了27%±71%和36%±76%。中国BC排放清单的偏差在不同区域有所差异,但在大多数地区都小于±40%,而以往研究却普遍认为中国各地区的BC排放量被整体低估了1倍以上。本文的研究表明,使用高时间分辨率的连续观测数据对BC模式和清单的校验而言均具有重要价值。
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