【摘 要】
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随着社会的发展,柴油机,尤其是船用柴油机和重型柴油机,排放的NOx和碳烟颗粒对人们的生活环境造成较大的影响。碳烟颗粒催化氧化技术可以同时去除NOx和碳烟颗粒,使柴油机尾气
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随着社会的发展,柴油机,尤其是船用柴油机和重型柴油机,排放的NOx和碳烟颗粒对人们的生活环境造成较大的影响。碳烟颗粒催化氧化技术可以同时去除NOx和碳烟颗粒,使柴油机尾气中的柴油机颗粒捕获器(DPF)够被动再生,具有极其重要的研究意义。尖晶石型,包括掺杂型尖晶石结构催化剂因为其独特的结构对于NOx和碳烟的同时脱除具有优良的催化氧化活性。本文采用溶剂热法和模板法制备具有不同微观形貌的掺杂型钴锰尖晶石催化剂,使用XRD、Raman spectra、H2-TPR、SEM、XPS和TGA等表征手段对制备的部分催化剂进行表征,并在模拟尾气的条件下,测试了所有制备的催化剂的催化氧化活性,并对其结果进行分析。采用溶剂热法制备Ce-Co复合氧化物纳米纤维,其纤维长度约800 nm,直径约为35-40nm。在松散接触(lose contact)的方式下,Ce/Co=0.5时显示出最佳的催化氧化效果,其T50=427℃。利用异丙醇和1,3-丙二醇溶剂热法制备了掺杂型尖晶石纳米花,直径大约为400nm,褶皱窗口为100 nm左右。探索了不同时间,不同温度下制备掺杂型钴锰尖晶石纳米花的最优条件:在190 ℃条件下,经过36 h溶剂热反应后,即可得到掺杂型钴锰尖晶石纳米花。利用热重评价,松散条件下,得到最优催化剂为La0.5Co0.5Mn2O4,其 T50=520℃。利用PMMA硬模板方法制备的三维有序大孔结构的掺杂型钴锰尖晶石催化剂,得到大孔孔径大约为200 nm,窗口孔径大约为40 nm,桥梁厚度大约为20 nm的有序大孔结构催化剂。探索和优化了 PMMA微球的制备反应时间和浓度,模板制备的方法,以及不同掺杂量对催化氧化效果影响。在松散接触模式下,得到Ce0.9Co0.1Mn2O4和La0.3Co0.7Mn2O4的催化氧化效果最好,利用TPO反应作为活性评价标准,其 Tm(Ce0.9Co0.1Mn2O4)≈Tm(La0.3Co0.7Mn2O4)≈377℃
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