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本文用改进沉淀法制备了包头稀土催化剂,通过掺杂Y、Dy、Tb和Mn对该催化剂进行改性处理。用X衍射仪、激光粒度仪、比表面积测试仪、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等手段对所制备催化剂进行了表征,并利用密度泛函的方法对催化剂掺杂前后进行了机理计算。通过测定催化剂的比表面积,研究了沉淀剂的浓度、稀土硝酸盐浓度、反应温度、滴加速度及搅拌速度等沉淀条件对催化剂比表面积的影响,找出了制备该催化剂的最佳工艺条件。利用DTA/TG对催化剂样品前驱体的热分解行为进行了动力学分析,结果表明其前驱体热分解反应符合D3模型,活化能为62.939 kJ·mol-1,指前因子A=1.184×103s-1,动力学方程为:dα/dt=1.776×103exp[-62.939×103/（RT）]·（1-α）2/3[1-(1-α1/3]-1。由X射线衍射图谱看出,掺杂改性前后包头稀土催化剂基本属于立方晶系,萤石结构。通过对比表面积、粒度及透射电镜照片分析,未掺杂改性的颗粒内部分布大量空隙,随焙烧温度增加,内部空隙消失,颗粒大小有所增大,比表面积减小;掺杂Y、Dy、和Tb后粒度变小,比表面积增大,抗高温老化性能,提高,H2-TPR还原温度向低温方向移动,但掺杂Mn元素后,抗老化性能不好,催化性能改善不明显。依据平面波展开的第一性原理赝势法,研究了包头稀土催化剂掺杂前后的电子结构。结果表明Zr掺杂LaCePrO后在高能带中出现大量由Zr 3d和O 2p贡献的自由载流子电子,增加了Ce离子变价的几率,改善了催化环境。同时,计算了掺杂Y、Dy、Tb和Mn后的LaCePrZrO的电子结构,发现掺杂Y、Dy和Tb后可使体系内部具有更多活跃电子,增加了固溶体中Ce3+和Ce4+之间的变价几率,这样会增加该固溶体中氧负离子的流动性,改善催化环境,提高了催化性能和催化活性,但掺杂Mn却减少了体系中氧负离子的流动性,所以其还原性能没有很好改善。