【摘 要】
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钙钛矿纳米晶合成过程简单、制备成本低,且具有宽色域、高色纯度以及强缺陷容忍性等优异特性,使其在光电领域备受关注。钙钛矿纳米晶发光二极管（light-emitting diode,LED）发展迅速,其中红光和绿光钙钛矿纳米晶LED的外量子效率（external quantum efficiency,EQE）已经超越20%,亮度高达几万甚至几十万坎德拉每平方米,接近商用化有机LED的结果。但是,发光位
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钙钛矿纳米晶合成过程简单、制备成本低,且具有宽色域、高色纯度以及强缺陷容忍性等优异特性,使其在光电领域备受关注。钙钛矿纳米晶发光二极管（light-emitting diode,LED）发展迅速,其中红光和绿光钙钛矿纳米晶LED的外量子效率（external quantum efficiency,EQE）已经超越20%,亮度高达几万甚至几十万坎德拉每平方米,接近商用化有机LED的结果。但是,发光位于蓝紫光区的钙钛矿纳米晶LED的性能相较于红光和绿光远远不及,发展相对缓慢。尤其是紫光电致LED,已报道的最佳EQE仅有0.26%。究其原因可以归结于两方面:一方面,蓝紫光发射的钙钛矿纳米晶存在大量缺陷态,光致发光量子产率（photoluminescence quantum yield,PLQY）较低,并且稳定性较差;另一方面,从器件结构考虑,由于蓝紫光钙钛矿纳米晶光学带隙较大,并且能带位置较深,相应载流子传输层的匹配程度不佳,存在载流子注入势垒,进而影响发光器件性能。基于此,我们从调控材料性能和能带结构出发,首先对蓝光和紫光发射钙钛矿纳米晶的光电特性进行优化,优化后的紫光钙钛矿纳米晶具有更佳的能带结构,选取合适的器件结构制备了LED,具体研究内容如下:（1）采用热注入法制备了CsCdBr3钙钛矿纳米晶,通过调控前驱体中Pb Br2与Cd Br2比例,优化CsCdBr3纳米晶的光学性能。实验证明,CsCdBr3纳米晶为一维纳米棒结构,而一维结构半导体纳米晶具有稳定性好和导电率高等优点,但是CsCdBr3纳米晶PLQY较低,限制了其在发光领域的应用。通过掺杂Pb2+离子,改善CsCdBr3纳米晶发光性能,将CsCdBr3纳米晶PLQY提高到48%,获得了459 nm的纯蓝光发射。（2）CsPbCl3纳米晶具有宽光学带隙,发射紫光,但是材料的PLQY较低,稳定性较差。本研究通过掺杂Mg2+离子,并延长前驱体注入后的反应时间,制备了高效发光且稳定的CsPbCl3纳米晶。Mg2+离子掺入CsPbCl3纳米晶中,并取代Pb2+点位,将CsPbCl3纳米晶PLQY提升了57倍（从1.3%提高到75.8%）,缺陷态密度从8.37×1021 cm-3降低至3.14×1021 cm-3。引入Mg2+离子后,CsPbCl3纳米晶稳定性大幅度提升,在大气环境下保存180天不发生相变。（3）本研究证明,掺杂Mg2+离子可以显著改善CsPbCl3纳米晶的电学特性以及成膜质量。在此基础上,我们制备了紫光电致LED。与基于未掺杂样品的LED相比,掺杂样品的器件最大亮度从接近10 cd/m~2提升至135 cd/m~2,峰值EQE也从0.0003%提升至0.1%。综上所述,我们利用离子掺杂技术,抑制纳米晶中的缺陷,改善蓝/紫光钙钛矿纳米晶的光学和电学特性,提升材料稳定,制备出高效的蓝/紫光钙钛矿纳米晶。在此基础上,通过研制相应的电致LED器件,优化器件结构,显著提升蓝/紫光钙钛矿纳米晶LED器件性能,为蓝/紫光钙钛矿纳米晶LED的发展提供一个可行的思路。
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