目前,化石燃料的大量燃烧造成全球CO2急剧上升,而碳捕捉与封存技术（Carbon Capture and Storage,CCS）是降低碳排放的重要途径。其中,燃烧后CO2捕捉因不需要对现有燃煤电厂进行大规模改造而备受关注,空气分离和CO2捕捉是其两个重要环节。金属有机骨架材料（Metal-Organic Frameworks,MOFs）由于高的孔隙率、超高的比表面积、结构和功能可调等特点在空气分离和CO2捕捉方面展现出巨大的应用潜力。然而,MOFs种类众多,亟需高效快速的方法筛选高性能MOFs。因此,本文采用基于分子动力学（Molecular Dynamics,MD）和巨正则蒙特卡洛（Grand Canon-ical Monte Carlo,GCMC）分子模拟的高通量计算筛选方法,研究MOFs在空气分离和CO2捕捉的气体分离性能。在空气分离方面,本文采用高通量计算筛选方法研究了2932种MOFs作为吸附剂和分离膜的氮氧分离性能。根据O2/N2选择性和O2工作吸附量筛选出了20种具有前景的MOFs吸附剂,其O2/N2选择性最高为2.17,较吸附剂XACZEH约提升44.7%;根据膜选择性和O2渗透性筛选出了19种极具潜力的MOFs分离膜,其O2/N2选择性高达5.18,比聚合物膜PIM-7提升了约15%,其O2渗透性也提高了近两个数量级。此外,研究发现高性能MOFs吸附剂和分离膜通常具有较小的最大自由直径（Largest Cavity Diameter,LCD）、较小的比表面积（Accessible Surface Area,ASA）和管状型孔。其中,LCD、LCD/PLD（Pore Limiting Diameter,PLD）、ASA和孔容（Available Pore Volume,Va）对评价MOFs吸附剂的氮氧分离性能均有一定的影响,而LCD和LCD/PLD对评价MOFs的膜分离性能至关重要。在CO2捕捉方面,为进一步改善MOFs的CO2捕捉性能,将功能性分子离子液体（Ionic Liquids,ILs）加入MOFs制备的IL/MOF复合材料具有更高的CO2捕捉性能。与MOFs不同,目前尚无可用于高通量计算筛选的IL/MOF复合材料数据库,因此,本文探究了更为可靠的IL/MOF复合材料的理论模型以构建IL/MOF复合材料数据库。本研究首先建立了随机模型（ILs随机插入MOF）和堵塞模型（ILs堵塞MOF特定孔）,分别计算其孔径分布和CO2吸附量并与实验制备的IL/MOF复合材料的孔径分布和CO2吸附量进行比较。结果显示,相比于随机模型,堵塞模型的孔径分布和CO2吸附量更与实验相匹配。该研究初步确定了更加准确的IL/MOF复合材料理论模型,为构建IL/MOF复合材料数据库及CO2捕捉IL/MOF复合材料的高通量计算筛选研究奠定基础。