论文部分内容阅读
碳纳米纤维(CNF)具有与碳纳米管相似的表面化学特性、高的机械强度、良好的导电性和大的比表面积,可作为理想的催化剂载体,应用于催化、燃料电池和传感器等领域。电纺技术作为制备尺寸在纳米级到微米级纤维的有效方法,已经被成功地用于制备聚合物、陶瓷、金属以及无机/有机复合纤维;而且,制备的纤维在许多领域有着巨大的应用前景。采用电纺方法制备了Pd纳米颗粒负载的CNF(Pd/CNF)复合材料,另外,以电纺CNF为载体,制备了PtxAu100-x/CNF双金属催化剂;研究了制备的纳米复合材料对小分子的电催化活性。本研究工作的主要内容和创新点表现在以下几个方面:
1.首次利用电纺技术和热处理过程制备了Pd/CNF纳米复合材料,研究了其对H2O2和NADH的电催化活性。制备的复合材料中Pd纳米颗粒具有较高的分散性和稳定性,而且生成的CNF具有部分石墨化的结构。Pd/CNF修饰的碳糊电极(Pd/CNF-CPE)与裸CPE相比具有较快的电子转移速率,对H2O2的还原和NADH的氧化反应显示了很高的电催化活性。实现了这两种物质的直接电化学检测,且检测具有较高的灵敏度和较宽的线性范围。该修饰电极在检测H2O2时不受共存的尿酸(UA)和抗坏血酸(AA)的干扰,并且具有较高的抗污染性能。
2.将Pd/CNF-CPE用于同时电化学检测多巴胺(DA)、UA和AA。用循环伏安法(CV)和微分脉冲伏安法(DPV)研究了这些物质在Pd/CNF-CPE上的电化学行为。与裸CPE相比,Pd/CNF的存在显著降低了这些物质的氧化过电位。利用DPV方法可得到三个完全分离的氧化峰,从而实现了三种物质的同时电化学检测。将该传感器用于实际样品的检测,得到了满意的结果。
3.以电纺CNF为载体,采用电化学共沉积的方法制备了PtxAu100-x/CNF双金属催化剂,并研究其对甲酸氧化反应的电催化活性。XRD和XPS分析表明形成了PtAu合金纳米颗粒。与Pt/CNF催化剂相比,PtxAu100-x/CNF催化剂显示了较高的对甲酸氧化反应的催化活性。当催化剂中Pt和Au原子比为1:1(Pt50Au50/CNF)时,催化甲酸氧化反应的电流密度最高,并且可使该反应选择性地按脱氢途径进行,减少了CO毒性中间体的形成和吸附。
4.采用毛细管电泳-电化学发光法(CE-ECL)分离检测美托洛尔(ME)和阿替洛尔(AT)。详细考察了影响分离和检测的因素,实现了两种物质的基线分离,且检测具有灵敏度高和重现性好等优点。将该方法用于加标尿样中两种物质的检测,得到了满意的结果。